可分散介孔Ta2O5亞微米球及其異質結制備及光催化制氫性能.pdf

1、光催化分解水制氫將取之不盡的太陽能轉換為可直接利用的化學能，且無污染，為人類從根本上解決環(huán)境和能源問題提供了理想的途徑。Ta2O5是一類具有優(yōu)異催化性能的材料，其穩(wěn)定性好，導帶位置高，使得其上的電子具有較強的還原能力，具有優(yōu)良的光催化產(chǎn)氫潛力。目前介孔結構Ta2O5材料獨特的結構特征，如較大的比表面積，納米級的孔壁尺寸，高的孔性等，可以極大的提高反應活性位，減小光生載流子遷移的距離，而且結晶介孔Ta2O5的研究極大地改善了此類材料的熱穩(wěn)

2、定性，提高其結晶度，能提高光生電子和空穴的遷移速度，減少光生電子和空穴的復合機會，使其在光催化產(chǎn)氫領域尤其是光劈裂純水制氫中表現(xiàn)出潛在的應用價值。然而，目前報道的Ta基介孔材料幾乎都是體相的或微米尺寸的，在反應體系中分散性較差，會迅速沉降，導致光吸收以及與反應物的接觸能力下降。因此，對介孔Ta2O5的微觀結構進行控制，制備可分散的結晶介孔Ta2O5亞微米球可在一定程度上解決目前介孔鉭基材料中存在的問題，從而提高其光催化產(chǎn)氫活性。

3、　　 因此，本文致力于通過調控鉭基前驅體的水解速率制備可分散的具有結晶介孔結構的Ta2O5亞微米球;并以此為載體，針對此類材料異質結構建時易發(fā)生的半導體分相，不容易耦合的缺陷，采用有機橋聯(lián)的方式構建鉭基異質結復合材料，拓寬了鉭基材料的光響應范圍，實現(xiàn)可見光條件下的催化產(chǎn)氫。具體研究內容如下:
　　 1.采用液相合成方法，通過調控乙醇鉭與乙二醇的反應時間，以及丙酮溶液中水含量的調控，實現(xiàn)鉭基前驅體水解速率的調控，獲得了具有優(yōu)異分

4、散性的，尺寸均勻的Ta2O5前驅體膠體球;通過調控煅燒過程中的升溫速率(R），有效調控了Ta2O5亞微米球的表面物理化學性質，制備了可分散的具有結晶介孔結構的Ta2O5亞微米球，隨著升溫速率的增加，所制備的介孔Ta2O5亞微米球的介孔尺寸、分散性隨之降低，當升溫速率為5℃/min時，樣品的比表面積和孔體積達到最大值。通過對催化劑的光催化活性測試發(fā)現(xiàn)，當R=5℃/min時，樣品表現(xiàn)出較高的光催化產(chǎn)氫活性以及光催化降解亞甲基藍和羅丹明B的活

5、性，這可以歸因于該介孔Ta2O5亞微米球表現(xiàn)出較好的分散性、介孔性和結晶性。結果表明，對催化劑結構參數(shù)的調控是提高材料光催化性能的一個有效手段。
　　 2.以可分散的結晶介孔Ta2O5亞微米球為載體，以巰基丙酸(MPA)作為橋聯(lián)試劑，采用有機橋聯(lián)結合后續(xù)的煅燒和離子交換的方法制備了量子尺寸CdS敏化Ta2O5異質結復合光催化劑。巰基丙酸的存在有效地解決了傳統(tǒng)的沉積方法制備異質結過程中存在的易分相，CdS與Ta2O5兩相界面不相容