AA′-,3-B-,4-O-,12-型材料的第一性原理研究.pdf

1、鈣鈦礦及類鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物由于富含多種獨(dú)特的物理性質(zhì)并蘊(yùn)含重要的物理問題受到社會(huì)的廣泛關(guān)注,該類材料在下一代電子器件和自旋器件中卓越的應(yīng)用潛質(zhì)使其成為近年來研究熱點(diǎn)之一。在基礎(chǔ)物理問題及新型材料的探索上,理論模擬是一個(gè)高效可靠的工具,通過理論預(yù)言及解釋可加快材料的改性及開發(fā)?；诿芏确汉碚摰牡谝恍栽硌芯糠椒ǖ靡嬗谟?jì)算機(jī)科學(xué)及相關(guān)物理理論的發(fā)展,這種從頭算的研究方法已經(jīng)成為電子研究領(lǐng)域最高效和準(zhǔn)確的研究手段。
　　 通過在AB

2、O3型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中A或B位引入其他元素,可獲得穩(wěn)定有序超晶格系統(tǒng)。AA'3B4O12結(jié)構(gòu)就是其中典型的代表,這種A位有序鈣鈦礦結(jié)構(gòu)就是通過在A位引入異元素構(gòu)造而成的,該類材料中包含有特殊的A'O4方形平面配位和傾斜嚴(yán)重的BO6八面體,由此呈現(xiàn)出很多有趣的物理特性,比如高介電性、半金屬性、巨磁阻效應(yīng)等。通過分析AA'3B4O12型結(jié)構(gòu)的研究熱點(diǎn),本文確定研究對(duì)象為該類結(jié)構(gòu)中的鈦酸銅鈣和鐵酸銅鑭兩種材料,主要分析電子結(jié)構(gòu)、磁性結(jié)構(gòu)、摻雜性和

3、壓力相變等重要的基礎(chǔ)物理性質(zhì)。
　　 鈦酸銅鈣(CaCu3Ti4O12,CCTO)是一種具有高穩(wěn)定性的巨介電材料。本文研究了鈦酸銅鈣的電子結(jié)構(gòu)、摻雜性,并對(duì)其巨介電起源進(jìn)行了探索研究。研究發(fā)現(xiàn)反鐵磁態(tài)鈦酸銅鈣在基態(tài)是最穩(wěn)定的磁態(tài),是電荷轉(zhuǎn)移型間接帶隙半導(dǎo)體,Cu-O鍵合主導(dǎo)鈦酸銅鈣的電子性能。摻雜性研究結(jié)果顯示,Ca位是La摻雜鈦酸銅鈣的最佳替位,但La替Cu鈦酸銅鈣可降低其介電損耗,這為解決鈦酸銅鈣介電損耗提供了一種可行的方法

4、。鈦酸銅鈣的八面體畸變對(duì)其介電常數(shù)有很大影響,晶格振動(dòng)可以改變Ti-O上應(yīng)力狀態(tài),進(jìn)而改變介電性能,這解釋了鈦酸銅鈣介電常數(shù)實(shí)驗(yàn)值波動(dòng)較大的現(xiàn)象。
　　 鐵酸銅鑭(LaCu3Fe4O12,LCFO)是另外一種從AA'3B4O12型材料,在溫度驅(qū)動(dòng)下存在奇特的金屬-半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變,并伴隨著體積突變。本文主要研究對(duì)象是LCFO的電子結(jié)構(gòu)及壓力相變特性。研究發(fā)現(xiàn)Hubbard參數(shù)U值對(duì)鐵磁態(tài)和反鐵磁態(tài)能量影響較大,主要起源于在位庫侖作用導(dǎo)