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1、CO2與CH4直接合成烴類氧化物在低碳烷烴和CO2環(huán)境保護(hù)和資源利用方面具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。本論文將氣-固多相光催化反應(yīng)技術(shù)應(yīng)用于該反應(yīng)體系,設(shè)計(jì)和制備了氧化物和硫化物兩種負(fù)載型復(fù)合半導(dǎo)體材料,并對(duì)其表面組成、能帶結(jié)構(gòu)、吸光性能和光催化反應(yīng)性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。
采用等體積浸漬法制備了ZnS-CdS/SiO2和Cu/V2O5-MoO3/SiO2系催化劑。通過XRD、IR和TPR等方法對(duì)光催化材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征和
2、分析。結(jié)果表明:焙燒溫度升高,材料中的CdS與ZnS被空氣氧化形成了硫酸鹽及氧化物;ZnS-CdS/SiO2系催化劑在載體的表面發(fā)生復(fù)合,形成了Zn-S-Cd鍵,且ZnS/CdS=1時(shí)其復(fù)合作用最強(qiáng)。Cu/MoO3-V2O5/SiO2系催化劑的活性組分在其表面得到較好的分散;活性組分CuO在催化劑表面得到較徹底的還原,以金屬態(tài)負(fù)載在材料表面。
采用紫外可見漫反射光譜及Kubella-Munk函數(shù)F(R∞)對(duì)材料的Eg值進(jìn)行
3、估算,氧化物復(fù)合半導(dǎo)體材料和硫化物復(fù)合半導(dǎo)體材料由于具有不同的禁帶寬度和能級(jí)位置,表現(xiàn)出了不同的復(fù)合效應(yīng)。硫化物的焙燒溫度、負(fù)載量以及活性組分的比例均對(duì)能帶結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了影響。氧化物復(fù)合半導(dǎo)體中金屬Cu的添加提高了材料的光響應(yīng)性能,同時(shí)也產(chǎn)生了Schottky能壘效應(yīng),增強(qiáng)了其對(duì)光生電子的捕獲能力,并有效地阻止半導(dǎo)體上電子-空穴的復(fù)合,在一定程度上增加了氧化物復(fù)合半導(dǎo)體光催化材料的活性。并根據(jù)復(fù)合半導(dǎo)體的的能帶結(jié)構(gòu)及其Eg、Ec和Ev間的匹
4、配關(guān)系,探討了它們對(duì)光生載流子的分離性能和與之相關(guān)的催化氧化還原反應(yīng)能力。
復(fù)合半導(dǎo)體材料的光催化性能評(píng)價(jià)結(jié)果表明,在氣-固多相光催化反應(yīng)器中,所制備的ZnS-CdS/SiO2和Cu/V2O5-MoO3/SiO2兩類光催化材料對(duì)光催化CO2與CH4生成丙酮的目標(biāo)反應(yīng)都有一定的光催化活性。在主波長(zhǎng)365 nm、光強(qiáng)0.65 mw/cm2的紫外燈照射,溫度120℃、空速90 h-1及原料摩爾比CH4/CO2=1/1的條件下,光
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