青島大氣氣溶膠中微量元素溶解度及其影響因素.pdf

1、大氣氣溶膠在海洋表面的沉降可以向海洋輸送營(yíng)養(yǎng)元素,一些元素會(huì)是海洋初級(jí)生產(chǎn)力的限制因素(如 N、P、Si),一些重要的微量營(yíng)養(yǎng)元素,會(huì)很大程度上影響海洋的初級(jí)生產(chǎn)和固碳能力(如:Fe),以及海洋生物的生長(zhǎng)和生物群落結(jié)構(gòu)(如 Zn、Mn),而這些影響從根本上決定于沉降元素的溶解度。氣溶膠中微量元素溶解性的研究已經(jīng)廣泛展開(kāi),在溶出實(shí)驗(yàn)中溶出介質(zhì)、pH、溶出時(shí)間等方面有了較好的認(rèn)識(shí)。但分析的不確定性仍然很大且對(duì)影響氣溶膠中微量元素溶解性因素的

2、認(rèn)識(shí)也同樣不足。同非洲撒哈拉沙塵相比,關(guān)于亞洲沙塵溶解性的研究非常有限。
　　利用2012年12月1日-2013年1月31日及3月1日-4月31日連續(xù)采集的119個(gè)總懸浮顆粒物樣品(TSP),分析了其中微量元素的總濃度和溶解態(tài)濃度,討論了顆粒物濃度、氣溶膠來(lái)源以及酸化過(guò)程對(duì)微量元素溶解度的影響。重點(diǎn)分析的元素包括受地殼源影響較大的地殼元素 Fe、Al和 Mn,以及受人為污染影響較大的人為元素 Zn、Pb和 Cu。這項(xiàng)工作為進(jìn)一步了

3、解人為活動(dòng)對(duì)亞洲沙塵微量元素溶解性的影響和評(píng)價(jià)亞洲沙塵沉降對(duì)海洋初級(jí)生產(chǎn)力的影響奠定基礎(chǔ)。
　　研究結(jié)果表明:青島大氣氣溶膠中含量最高的兩種微量元素為 Fe和 Al,平均分別為3817.47 ng/m3和3938.50 ng/m3。Mn含量較低,平均為76.12 ng/m3。人為元素以 Zn濃度最高,平均為261.75 ng/m3,Pb濃度次之,為118.24 ng/m3, Cu最小,為49.92 ng/m3。其余元素濃度從高至低

4、依次為 Mn> Ba> Sr> Ni> As> V>Rb> Ga> Bi> Cd> Tl> Co> Cs。氣溶膠中微量元素溶解態(tài)濃度較高的元素分別為Zn、Al、Fe、Mn、Pb和 Cu,其余從高至低依次為 Sr> Ba> As> V> Rb> Ni> Ga>Cd> Tl> Cs> Bi> Co。微量元素溶解度存在明顯低值的為 Fe和 Al,平均分別為2.63％和4.60%。人為元素的溶解度普遍較高,如 Zn、Cu和 As,溶解度可達(dá)~2

5、5%-70%。其他微量元素溶解度的差異較大,可從低至~10%(如 Ba)到高至~70%(如 Cs)。
　　主成分分析結(jié)果顯示,青島大氣氣溶膠來(lái)源主要為人為污染源,其次為沙塵源和少量海洋源。利用富集因子(EFcrust)來(lái)判斷氣溶膠中元素的來(lái)源,結(jié)果顯示,起源于人為污染的元素其 EFcrust值較大并擁有較高的溶解度,而沙塵源主導(dǎo)的元素 EFcrust較小且溶解度也普遍較低。但微量元素溶解度與 EFcrust間并無(wú)統(tǒng)計(jì)意義上的相關(guān)關(guān)

6、系。氣團(tuán)后向軌跡的聚類(lèi)分析顯示,觀測(cè)期間,41.2%的樣品主要受到華北城市群等人為源影響(AS),26.1%的氣溶膠樣品主要受北方沙塵源影響(DS),32.8%主要受北方沙漠地區(qū)沙塵源和華北人為源(MS)的共同影響。三組樣品微量元素的溶解度與氣團(tuán)來(lái)源關(guān)系可以大致描述為:AS>MS>DS。EFcrust檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn),三組樣品中元素的 EFcrust值較為接近,表明三組樣品中元素溶解度的差異不是其初始來(lái)源或組成造成的,這些差異的原因可能是氣團(tuán)在

7、傳輸過(guò)程中經(jīng)歷的大氣過(guò)程。
　　氣溶膠中地殼元素溶解度隨總濃度增加呈規(guī)律性減小,人為元素溶解度隨總濃度增加而增大,而氣溶膠中微量元素溶解度均與顆粒物表面積和體積比(S/V)有明顯正相關(guān)關(guān)系。微量元素溶解度與長(zhǎng)距離傳輸過(guò)程中重力沉降引起的顆粒物大小的變化有關(guān)。根據(jù)氣團(tuán)后向軌跡分組:AS、DS和 MS,AS組酸性離子濃度較高,是 DS和 MS組的1.4倍,且 AS組中酸性離子在顆粒物中所占比例也比DS和 MS組高出1.7倍。相關(guān)性分析