我國(guó)近海大氣氣溶膠中Fe的溶解度及其影響因素.pdf

1、海洋中微量元素Fe的含量已經(jīng)成為其初級(jí)生產(chǎn)力的主要限制性因子，大氣中顆粒態(tài)Fe的干、濕沉降是海水中Fe的主要來(lái)源。但沉降入海后，真正能起到提高海洋初級(jí)生產(chǎn)力作用的是氣溶膠中可溶性的Fe，因此關(guān)于大氣氣溶膠中微量元素Fe的溶解度研究就顯得尤為重要。目前這項(xiàng)研究工作正在全世界的范圍內(nèi)開展，但關(guān)于亞洲地區(qū)氣溶膠中Fe的溶解度研究還相對(duì)較少。
　　本研究于2013年在我國(guó)近海海域采集了69個(gè)大氣總懸浮顆粒物樣品（其中渤海6個(gè)、黃海16個(gè)、

2、東海33個(gè)、南海14個(gè)），分析了其中微量元素Fe的總濃度與溶解態(tài)濃度，討論了其在不同海域的溶解度特征，重點(diǎn)探究了酸化過(guò)程、云過(guò)程、氣溶膠傳輸路徑、重力沉降、海鹽氣溶膠含量以及生物質(zhì)燃燒等大氣中發(fā)生的過(guò)程對(duì)氣溶膠中Fe溶解度的影響。以期認(rèn)識(shí)我國(guó)近海大氣氣溶膠中Fe的溶解度特征及其主要影響因素，為正確評(píng)價(jià)我國(guó)近海大氣沉降中Fe對(duì)海洋初級(jí)生產(chǎn)力的貢獻(xiàn)提供一定的參考資料。
　　研究發(fā)現(xiàn):在采樣期間我國(guó)近海海域（渤海、黃海、東海以及南海）大

3、氣氣溶膠中總Fe含量呈現(xiàn)由北向南依次降低的趨勢(shì):渤海(2024ng/m3)＞黃海(1064ng/m3)＞東海(607 ng/m3)＞南海(435 ng/m3)。我國(guó)近海海域大氣氣溶膠中Fe的溶解度為1.5％-21.3％，平均為8.7％，各海域的溶解度平均分別為:南海海域7.2％、東海海域9.7％、黃海海域10.4％、渤海海域7.4％。
　　南海海域大氣氣溶膠中的總Fe(FeT)主要來(lái)自于自然源。溶解態(tài)Fe(Fes)與nss-SO4

4、2-、NO3-及乙二酸等酸性組分之間存在顯著的正相關(guān)關(guān)系，表明酸化過(guò)程是影響南海氣溶膠中Fe溶解度的主要因素。溶解態(tài)Fe與nss-K+很好的相關(guān)關(guān)系表明生物質(zhì)燃燒也可能影響氣溶膠中Fe的溶解度，但經(jīng)計(jì)算發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒對(duì)氣溶膠中溶解態(tài)Fe的直接貢獻(xiàn)很小，而主要來(lái)自生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物作為云凝結(jié)核參與的云過(guò)程對(duì)氣溶膠中Fe溶解度的間接影響。溶解態(tài)Fe與主要來(lái)自人為來(lái)源的As、Pb、Cd等微量金屬元素的相關(guān)性要遠(yuǎn)好于這些元素總量之間的相關(guān)性

5、，表明Fe與這些元素在經(jīng)歷了相似的大氣過(guò)程，而大氣中普遍存在的云過(guò)程可以在很大程度上解釋這一現(xiàn)象。
　　東海海域受沙塵影響的樣品中FeT、 FeS以及人為污染物的含量都遠(yuǎn)高于非沙塵樣品，但沙塵與非沙塵樣品中Fe的平均溶解度卻相差不大。按氣團(tuán)后向軌跡的不同，受沙塵影響的樣品可分為兩類:高空傳輸且移動(dòng)較快的清潔型樣品(FC型);低空傳輸移動(dòng)較慢的污染型樣品（SP型），SP型樣品中Fe溶解度(15.5％)明顯高于FC型(6.1％)，但與

6、非沙塵樣品較為相近。不同季節(jié)大氣顆粒物中FeT和Fe的溶解度有較大區(qū)別，F(xiàn)eT的季節(jié)變化為:秋季＞春季＞夏季;Fe的溶解度為:夏季＞春季＞秋季。東海氣溶膠中溶解態(tài)Fe與酸性組分存在顯著的相關(guān)關(guān)系，表明大氣顆粒物表面的酸化過(guò)程是影響東海氣溶膠中Fe溶解度的主要因素，沙塵氣溶膠中SP型與FC型樣品中Fe溶解度有較大差異也說(shuō)明了這一點(diǎn)。另外，海鹽氣溶膠含量高時(shí)氣溶膠中Fe的溶解度往往較低。
　　黃渤海海域大氣氣溶膠樣品根據(jù)其氣團(tuán)來(lái)源不同

7、可以分為兩類:來(lái)自我國(guó)北方大陸的NCS樣品及來(lái)自非北方大陸的no-NCS樣品，no-NCS樣品中Fe溶解度為13.5％，明顯高于NCS樣品中的7.3％。研究發(fā)現(xiàn):在NCS樣品中云過(guò)程可能是影響Fe溶解度的主要因素;而在no-NCS樣品，酸化過(guò)程則可能是影響Fe溶解度的主要因素。Fe的溶解度與顆粒物比表面積有較好的相關(guān)性，表明Fe溶解度與顆粒物的大小有關(guān)，粒徑較小的顆粒物具有較大的比表面積其為含F(xiàn)e顆粒物進(jìn)行大氣反應(yīng)提供更加充分的反應(yīng)場(chǎng)所