25285.基于水滑石結(jié)構(gòu)制備ch4co2重整ni基催化劑

1、碩士學(xué)位論文基于水滑石結(jié)構(gòu)制備CH4一C02重整Ni基催化劑PreparationofNiBasedCatalystsforC02R淪formingofCH4DeriVedfromHydrotalcite學(xué)號(hào)：21107071完成日期：2014—5—8大連理工大學(xué)DalianUniVersityofTeclulology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要CH4C02重整過程同時(shí)利用了甲烷、二氧化碳兩種溫室氣體，并且得到的合成氣產(chǎn)物H2／CO比

2、約為1，可直接用來合成長(zhǎng)鏈碳?xì)浠衔?，所以該反?yīng)被認(rèn)為能夠有效緩解能源危機(jī)以及日益嚴(yán)重的環(huán)境問題，因此受到了越來越多的重視。Ni基催化劑活性高而且價(jià)格低廉，因此被廣泛研究于CH4C02重整反應(yīng)，但催化劑易積炭、易燒結(jié)是制約其應(yīng)用的主要問題。如何改善Ni基催化劑的燒結(jié)及積炭問題一直是該研究中的熱點(diǎn)?；谒Y(jié)構(gòu)制備的CH4C02重整Ni基催化劑具有比表面積大、熱穩(wěn)定性高、活性組分分散好、堿性強(qiáng)等特點(diǎn)，被眾多研究者應(yīng)用到甲烷二氧化碳重整(

3、CIm)反應(yīng)中，并在CIW反應(yīng)中表現(xiàn)出高的催化活性及良好的穩(wěn)定性。本論文首先選用商業(yè)MgAl水滑石焙燒氧化物作為載體，通過微波輔助浸漬水滑石重構(gòu)法制備了高分散的Ni／MgOA1203催化劑，并考察了浸漬液的濃度、微波浸漬溫度等參數(shù)對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。XIm結(jié)果表明焙燒后的混合氧化物經(jīng)浸漬后水滑石的結(jié)構(gòu)又重新得以恢復(fù)，H2TPR結(jié)果表明該方法得到的NiO與載體有著強(qiáng)相互作用，經(jīng)還原后可得到小粒徑的活性組分Ni。該方法制備得到的催

4、化劑在甲烷二氧化碳重整700oC、6h的測(cè)試反應(yīng)中，雖然活性略低于傳統(tǒng)共沉淀方法的催化劑，但可大幅度抑制催化劑積炭的產(chǎn)生。恒定pH慢速滴加的傳統(tǒng)共沉淀法歷時(shí)長(zhǎng)且得到的沉淀物結(jié)晶度低，因此本論文采用微波輔助快速沉淀法快速得到了NiMg一砧三元水滑石，微波輔助晶化極大的提高了水滑石的結(jié)晶度。快速沉淀過程同時(shí)形成晶核，晶核同時(shí)生長(zhǎng)，通過控制微波功率及溫度制備出了NiMgO烈203復(fù)合催化劑；Ⅺ①結(jié)果表明，微波輔助快速沉淀法制備的催化劑具有良好

5、的Ni分散性，N2吸附表明其比表面積、孔容要小于傳統(tǒng)共沉淀催化劑，但具有更高的介孔比例。催化劑在甲烷二氧化碳重整700oC、6h的測(cè)試反應(yīng)中具有良好的催化活性及穩(wěn)定性。在上述工作基礎(chǔ)上又提出了一種新的兩步法制備Ni基催化劑：即先采用微波輔助快速沉淀法制備得到Mg舢水滑石前驅(qū)體，再通過與Ni(N03)2溶液混合，Ni2部分取代水滑石表面的M92，以此得到活性Ni主要分布在載體外表面的NⅢgO舢203催化劑。N2吸附結(jié)果表明，得到的N蹦gO