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文檔簡介
1、機動車給人們日常生活帶來便利的同時,其尾氣排放對自然環(huán)境和人類健康造成了惡劣的影響。為滿足日益嚴格的排放法規(guī),采用后處理技術勢在必行。工作在富氧工況下的柴油機,其NOx排放控制是重點,也是難點。NOx存儲還原技術(NSR)耦合選擇性催化還原(SCR)具有結構簡單、不需額外存儲設備、貴金屬使用量低、寬闊的有效溫度窗口和高效的NOx去除效率等優(yōu)點,該技術引起了研究者們的關注。本文關注NSR-SCR系統(tǒng)中反應副產(chǎn)物NH3和N2O,對NOx催化
2、還原反應進行了研究。
建立以貴金屬鉑(Pt)為催化劑的NO/H2詳細化學反應機理,該機理包含6種氣相組分、10種表面組分,總計28個反應步。該機理模型定量地重現(xiàn)了實驗數(shù)據(jù),由此驗證了模型的合理性。利用建立的模型預測了不同ψNo/ψH2情況下含氮組分隨溫度的變化情況,結果表明入口H2摩爾分數(shù)對副產(chǎn)物NH3生成選擇性影響較顯著。對NH3生成的動力學研究結果顯示,第一步加H反應(N(s)+H(s)→NH(s))對NH3生成影響較小,
3、第二步加H反應(NH(s)+H(s)→NH2(s))在低溫條件下影響最大。由覆蓋度分析和敏感性分析可知,NH(s)是活性表面的主要組分,N原子第二步加H反應為NH3生成決速步。
在NO/H2反應體系的基礎上,建立了Pt表面NO/CO詳細反應機理,機理包括5種氣相組分、5種表面組分,共計11個反應步,該機理中的NOx相關反應與NO/H2反應機理中的一致。該模型能夠較好地預測實驗值的變化規(guī)律,其合理性得到了驗證。副產(chǎn)物N2O在低溫
4、、低NO轉化率時有大量生成,溫度升高N2O逐漸分解,N2成為主要產(chǎn)物。對主要產(chǎn)物N2和副產(chǎn)物N2O的反應路徑分析結果表明,N2生成的兩種反應路徑中,N-N結合路徑(N(s)+N(s)→N2)在低溫、低N2生成量時反應速率高于N2O分解反應步(N2O(s)→N2+O(s)),當N2生成量較高時,N2O分解反應成為N2生成的主要路徑。另外,該模型還準確地預測了NO/CO反應體系中的CO自抑制效應,即入口CO摩爾分數(shù)升高會導致NO轉化率降低,
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