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1、鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)是一種環(huán)境激素,主要用作增塑劑。隨著塑料制品使用量的不斷增大,其污染日趨嚴(yán)重。目前對(duì)水中DMP的處理主要有焚燒法、生物處理法、和臭氧氧化法和Fenton法等,但是些方法都存在各自的缺點(diǎn)。電-Fenton法是一種在傳統(tǒng)Fenton方法基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的廢水處理新方法,近年來(lái)受到極大關(guān)注。但由于電-Fenton方法最佳pH值在2~4范圍內(nèi),不適宜中性或堿性水和廢水的處理,鐵離子難以和反應(yīng)介質(zhì)分開(kāi)而易造成二次污染,從而
2、限制了電-Fenton的實(shí)際應(yīng)用。
本課題以DMP為目標(biāo)污染物,研究改良電類(lèi)-Fenton法的途徑,拓寬有效反應(yīng)的pH值范圍,減少鐵離子流失,降低鐵泥生成量。
得到了以下研究結(jié)果:
(1)對(duì)不同電解質(zhì)種類(lèi)和濃度、pH值、電流密度(i)、氧氣通量(Q)對(duì)H2O2累積濃度的影響進(jìn)行考察。得到在環(huán)境溫度下,電解生成H2O2的最佳條件為:pH=2.0、Q=0.1L/min、i=4.75A/m2,恒電流條件下,電解質(zhì)
3、種類(lèi)和濃度對(duì)H2O2累積濃度影響不大。
(2)電類(lèi)-Fenton法和電-Fenton法對(duì)DMP具有相同的處理效果,pH=3,DMP濃度為50mg/L,催化劑濃度為0.25mmol/L的條件下,DMP處理效率均達(dá)97%,降解速率可用假一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)描述。因此,可用電類(lèi)-Fenton法替代電-Fenton法而不會(huì)降低處理效率。而類(lèi)-Fenton法對(duì)DMP的處理效率通常低于Fenton法。
(3)考察了SO42-、NO3-
4、、Cl-和H2PO4-四種陰離子對(duì)電類(lèi)-Fenton法降解DMP的影響。試驗(yàn)結(jié)果顯示,SO42-和NO3-對(duì)電類(lèi)-Fenton法去除DMP的影響不大,而Cl-和H2PO4-嚴(yán)重抑制了DMP的去除。電類(lèi)-Fenton反應(yīng)中,反應(yīng)時(shí)間60min,當(dāng)存在荷電濃度為0.2mol/L的SO42-和NO3-時(shí),DMP的去除率能達(dá)到96%,但當(dāng)存在荷電濃度為0.2mol/L的Cl-和H2PO4-時(shí),對(duì)DMP的去除率分別只有16%和19%。
5、(4)向電類(lèi)-Fenton體系中引入絡(luò)合劑EDTA,在中堿性條件下EDTA與鐵離子形成穩(wěn)定的絡(luò)合物,使鐵能催化H2O2有效降解DMP。在DMP濃度為20mg/L、Fe-EDTA濃度為0.25mmol/L的條件下,pH=6和9時(shí)DMP的去除率分別為33%和52%,而不引入絡(luò)合劑的電類(lèi)-Fenton法在此條件下對(duì)DMP幾乎沒(méi)有降解效果,其去除率分別為4%和2%。
(5)制備負(fù)載三價(jià)鐵離子的Fe-AC、Fe-Y、Fe-ZSM和Fe@
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