W-Mn-TiO2復(fù)合金屬氧化物的低溫NH3-SCR性能的研究.pdf

1、隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展以及工業(yè)化進(jìn)程的加快，對煤炭資源的消耗量不斷加大，導(dǎo)致NOx排放量逐年增加。因此引發(fā)了嚴(yán)重的大氣環(huán)境污染，如光化學(xué)煙霧、酸沉降、平流層臭氧損耗等。氨選擇性催化還原(NH3-SCR)法作為一種低成本、高效率的技術(shù)而廣泛應(yīng)用于固定源脫硝方面NOx的治理。目前，應(yīng)用最廣泛的商業(yè)SCR催化劑為V2O5-MoO3/WO3-TiO2，但是該催化劑在300-400℃脫硝效果最好，而固定源煙氣經(jīng)過除塵脫硫裝置后溫度較低，通常在20

2、0℃以下。因此設(shè)計開發(fā)具有較高低溫活性的催化劑具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。鑒于此，本文采用一步共沉淀法合成了Mn-TiO2和W-Mn-TiO2復(fù)合金屬氧化物催化劑，并對其NH3-SCR反應(yīng)活性進(jìn)行了測試。通過多種表征手段考察了催化劑物理化學(xué)性質(zhì)對催化劑活性的影響，并利用原位紅外光譜技術(shù)深入研究了催化劑的反應(yīng)機(jī)理。具體研究內(nèi)容如下:
　　(1)采用一步共沉淀法合成了Mn-TiO2復(fù)合氧化物催化劑，并研究了沉淀劑種類和Mn含量對NH3-SCR

3、活性的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)以碳酸銨為沉淀劑，Mn/(Mn+Ti)=0.5時，Mn-TiO2催化劑在80-260℃之間可以達(dá)到90％以上的NOx轉(zhuǎn)化率。相對于單一金屬氧化物MnOx和TiO2催化劑，Mn-O-Ti復(fù)合鍵的生成增加了催化劑缺陷位的數(shù)量，同時提高了催化劑表面化學(xué)吸附氧物種的含量，因而使該催化劑的脫硝性能得到顯著增強(qiáng)。
　　(2)采用一步共沉淀法合成了具有較高低溫活性的W-Mn-TiO2復(fù)合氧化物催化劑。相對于Mn-TiO2催化

4、劑，W-Mn-TiO2催化劑的NH3-SCR反應(yīng)活性進(jìn)一步提高，同時活性溫度窗口得到了拓寬。其中W(0.25)-Mn(0.25)-TiO2催化劑的低溫活性最高，在60-400℃范圍內(nèi)可達(dá)到90％以上的NOx轉(zhuǎn)化率。對W(0.25)-Mn(0.25)-TiO2催化劑進(jìn)行物理化學(xué)性質(zhì)表征發(fā)現(xiàn)，W元素?fù)诫s有利于催化劑表面Mn4+及化學(xué)吸附氧的富集，促進(jìn)反應(yīng)中NO向NO2的氧化，進(jìn)而提高了催化劑的SCR反應(yīng)活性。
　　(3)采用原位紅外光