天然錳礦及其負(fù)載金屬氧化物的NH3-SCR性能研究.pdf

1、隨著NOx排放量的與日俱增，大氣污染日益嚴(yán)重，且近年來國家對NOx的排放標(biāo)準(zhǔn)越來越嚴(yán)格，在傳統(tǒng)的V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化劑不能滿足煙氣低溫排放的情況下，尋求低溫、高效、綠色的新型選擇性催化還原脫硝(NH3-SCR)催化劑，成為國內(nèi)外學(xué)者關(guān)注的熱點(diǎn)。
　　Mn基催化劑由于其良好的低溫脫硝性能而受到越來越多的關(guān)注，而本文以天然錳氧化物礦物為主，負(fù)載過渡金屬氧化物(TiO2，CeO2，F(xiàn)e2O3)制備新型SCR催化劑。

2、并利用XRD、BET、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、SEM及TEM等表征手段探究天然錳礦及各復(fù)合催化劑的礦物組成及其形貌形態(tài)特征。通過實(shí)驗(yàn)研究了不同因素（煅燒溫度、活性組分比例、H2O和SO2、NH3/NO比、制備方法）對催化劑低溫選擇性催化還原NO的影響。得出以下結(jié)論:
　　(1)采自安徽省青陽縣的天然錳礦在模擬無水無硫的煙氣環(huán)境下，具有良好的低溫脫硝性能。在250℃反應(yīng)溫度下NO轉(zhuǎn)化率達(dá)92.3％，溫度窗口在150-3

3、00℃之間時，NO轉(zhuǎn)化率均在85％以上，且尾氣的N2選擇性高達(dá)99％。但其抗水抗硫性能較差，低濃度SO2(0.01％，0.02％)對催化劑的鈍化作用是可逆的，但高濃度SO2(0.03％)會使催化劑中毒失活且不可逆。
　　(2)通過溶膠-凝膠法制備青陽錳礦負(fù)載TiO2復(fù)合催化劑，當(dāng)向系統(tǒng)中單獨(dú)通入10％水蒸氣時，催化劑的NO去除率未受影響;但SO2對催化劑的毒性仍然較大。
　　(3)通過浸漬法制備青陽錳礦負(fù)載CeO2復(fù)合催化劑

4、，其低溫脫硝性能得到較大提升，當(dāng)反應(yīng)溫度在100℃與250℃時，NO轉(zhuǎn)化率分別可達(dá)72.7％及95.7％，但其抗水抗硫性能較差。
　　(4)通過室溫固相研磨法制備青陽錳礦負(fù)載α-Fe2O3復(fù)合催化劑，其低溫脫硝活性得到提升;且向體系中單獨(dú)添加H2O(10％)或低濃度SO2(0.01％)時，對催化劑活性幾乎無影響，但高濃度SO2(0.03％)對催化劑活性影響仍然較大。
　　(5)在CeO2/NMO催化劑的基礎(chǔ)上添加助劑γ-Fe