柴油車尾氣凈化NH3-SCR催化劑.pdf

1、氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)是一種貧燃條件下凈化柴油車尾氣中NOx的主流技術(shù)之一，該技術(shù)具有燃油經(jīng)濟(jì)性高、脫硝效率高和對(duì)柴油的含硫量要求低等優(yōu)勢(shì)。鑒于我國(guó)目前的燃油品質(zhì)，NH3-SCR技術(shù)成為滿足柴油車國(guó)IV排放階段的首選技術(shù)路線，該技術(shù)的核心問(wèn)題是開(kāi)發(fā)具有高活性、寬操作溫度窗口、優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性和環(huán)境友好型的催化劑體系。立足于我國(guó)基本國(guó)情，本論文的研究目的是開(kāi)發(fā)適用于我國(guó)機(jī)動(dòng)車工況，具有高催化性能和自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的NH3-SC

2、R催化劑。
　　首先，我們制備了滿足柴油車國(guó) IV排放標(biāo)準(zhǔn)的釩基催化劑，詳細(xì)考察了普通浸漬法和超聲輔助浸漬法對(duì)釩基催化劑的 NH3-SCR催化活性和水熱穩(wěn)定性能的影響，結(jié)果表明，超聲輔助浸漬法通過(guò)增強(qiáng)活性釩物種和載體的相互作用，提高了活性組分的分散性并保持其還原性，從而提高催化劑的水熱穩(wěn)定性能，如在650 oC水熱老化64 h苛刻的條件下，在300~400oC的測(cè)試溫度區(qū)間仍達(dá)到75％的NO轉(zhuǎn)化率；該催化劑在國(guó)IV燃油標(biāo)準(zhǔn)(50p

3、pm SO2)中具有優(yōu)異的抗硫性能，在通入SO2氣體14 h后，該催化劑的催化活性沒(méi)有出現(xiàn)失活現(xiàn)象，仍保持95%的NO轉(zhuǎn)化率；同時(shí)該催化劑在東風(fēng)汽車有限公司生產(chǎn)的 EQH180-40的發(fā)動(dòng)機(jī)上的臺(tái)架試驗(yàn)結(jié)果達(dá)到了柴油車國(guó)IV階段排放法規(guī)的要求，表明了該催化劑具有較強(qiáng)的商業(yè)應(yīng)用性。
　　其次，我們制備了滿足柴油車國(guó)V排放標(biāo)準(zhǔn)的新型CeO2摻雜的Cu/ZSM-5分子篩催化劑，詳細(xì)考察了CeO2摻雜對(duì)Cu/ZSM-5催化劑的NH3-SC

4、R反應(yīng)活性、水熱穩(wěn)定性和抗硫性能的影響，并結(jié)合一系列表征手段深入探討了CeO2的摻雜對(duì)Cu/ZSM-5催化劑活性的影響，結(jié)果表明，當(dāng)CeO2的負(fù)載量為1.26 wt%時(shí)，Cu-Ce/ZSM-5催化劑具有最佳的NH3-SCR反應(yīng)活性，在250~425oC的溫度范圍內(nèi)保持90%以上的NO轉(zhuǎn)化率；CeO2的摻雜有效地抑制了活性組分在水熱老化過(guò)程中的遷移和團(tuán)聚，從而有效地提高了催化劑的水熱穩(wěn)定性能。CeO2的摻雜通過(guò)抑制了催化劑在 SO2氣氛中

5、生成CuSO4，從而提高了Cu-Ce/ZSM-5催化劑的抗硫性能，在通入15 ppm SO2氣體12 h后，Cu/ZSM-5催化劑的NO轉(zhuǎn)化率由95%下降至76%，而Cu-Ce/ZSM-5催化劑的NO轉(zhuǎn)化率從95%降低至80.1%。綜上，CeO2摻雜顯著地提高了催化劑的NH3-SCR催化活性、水熱穩(wěn)定性能和抗硫性能，為開(kāi)發(fā)滿足柴油車國(guó) V尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)的NH3-SCR催化劑提供了實(shí)驗(yàn)室基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
　　最后，隨著柴油發(fā)動(dòng)機(jī)燃燒技術(shù)的革

6、新，機(jī)動(dòng)車尾氣溫度不斷降低，柴油車尾氣凈化技術(shù)面臨新的挑戰(zhàn)：高效的低溫NH3-SCR催化劑的開(kāi)發(fā)。我們制備了具有優(yōu)異低溫活性的Mn-Ce/ZSM-5催化劑，考察了CeO2摻雜對(duì)低溫Mn/ZSM-5催化劑的NH3-SCR催化活性的影響，并結(jié)合一系列表征手段深入探討了CeO2的摻雜對(duì)Mn/ZSM-5催化劑活性的影響，結(jié)果表明，當(dāng)Ce和Mn摩爾比為0.23時(shí)，Mn-Ce/ZSM-5催化劑具有最佳的NH3-SCR反應(yīng)活性，在260~425oC的