La-Fe-O系納米催化劑制備及其催化柴油車尾氣污染物特性研究.pdf

1、我國(guó)的稀土資源非常豐富，如何利用這一優(yōu)勢(shì)來(lái)研制高活性的稀土催化劑，解決我國(guó)日益嚴(yán)重的尾氣污染問(wèn)題成為社會(huì)關(guān)注的課題。本文以La-Fe-O鈣鈦礦氧化物為研究體系，通過(guò)A位和B位的摻雜探索催化劑的催化效果及其催化柴油車尾氣污染物特性。
　　 首先，采用溶膠凝膠法，通過(guò)A位摻雜K元素，制備了LaFeO3、La0.8K0.2FeO3、La0.6K0.4FeO3催化劑，研究K的摻雜對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)、形貌、催化特性等方面的影響。研究發(fā)現(xiàn)，所得催

2、化劑為多孔納米結(jié)構(gòu)，A位摻雜K元素沒(méi)有改變催化劑的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，K的摻雜造成了電價(jià)的不平衡，引起B(yǎng)位離子價(jià)態(tài)的升高(Fe4+)和氧空位的生成，使得催化劑的催化活性得到明顯提高。其中La08K0.2FeO3催化劑具有較好的催化活性，在TG碳煙催化測(cè)試中T50為379℃，比無(wú)催化劑狀態(tài)下的T50降低了179℃。通過(guò)溶液浸漬法在堇青石催化劑載體上涂覆La0.8K0.2FeO3催化劑，由臺(tái)架實(shí)驗(yàn)可知，La0.8K0.2FeO3催化劑具有同時(shí)去除碳

3、煙顆粒和NOx的能力。
　　 通過(guò)溶膠凝膠法制備了一系列多孔納米La0.8K0.2Fe1-xMnxO3(X=0-0.5)催化劑。A位摻雜K和B位摻雜Mn起到了相互促進(jìn)的協(xié)同作用，進(jìn)一步提升催化劑的催化活性。其中La0.2K0.8Fe0.7Mn0.3O3催化劑具有大通孔并帶有裂隙狀交聯(lián)中孔的結(jié)構(gòu)，其比表面(SBET)和平均孔徑(Pav)都為最大，分別是26.5m2/g和20.2nm。La0.2K0.8Fe0.7Mn0.3O3催化劑

4、對(duì)碳煙顆粒具有很好的催化效果，其T50為366℃。在臺(tái)架實(shí)驗(yàn)中，較La0.8K0.2FeO3催化劑，La0.2K0.8Fe0.7Mn0.3O3催化劑同時(shí)去除碳煙顆粒和NOx的能力得到了提高，特別是對(duì)NOx的催化凈化能力，在400℃時(shí)，NOx的轉(zhuǎn)化率達(dá)到16.60％。
　　 研究了微量貴金屬Pt在B位摻雜對(duì)催化劑性能的影響，采用溶膠凝膠法制備了多孔納米Pt-鈣鈦礦催化劑粉體。其中La0.8K0.2Fe0.67Mn0.3Pt0.03

5、O3催化劑與La0.2K0.8Fe0.7Mn0.3O3催化劑表面結(jié)構(gòu)類似，具有大通孔并帶有裂隙狀交聯(lián)中孔的結(jié)構(gòu)，比表面(SBET)為26.4m2/g、平均孔徑（Pav）為18.0nm，總孔容（Vtotal）為0.119mL/g。貴金屬的摻雜有利于催化劑的低溫活性，但摻雜量不宜過(guò)多，摻雜量適中的La0.8K0.2Fe0.67Mn0.3Pt0.03O3對(duì)碳煙顆粒的催化性能最理想。臺(tái)架實(shí)驗(yàn)中，La0.8K0.2Fe0.67Mn0.3Pt0.0

6、3O3催化劑在200℃～400℃的范圍內(nèi)對(duì)碳煙的催化效果與La0.2K0.8Fe0.7Mn0.3O3催化劑相當(dāng)，但對(duì)NOx的催化能力顯著提高，NOx的最高轉(zhuǎn)化率達(dá)到了21.20％。
　　 分析總結(jié)La0.8K0.2FeO3、La0.8K0.2Fe0.7MnO3和La0.8K0.2Fe0.67Mn0.3Pt0.03O3的臺(tái)架實(shí)驗(yàn)，可以得出影響去除碳煙能力的關(guān)鍵是催化劑的表面特征，影響催化劑去除NOx能力的關(guān)鍵是B位離子的活性。在催