H2O對Pt-HZSM-5上H2選擇催化還原NO的影響.pdf

1、NOx是大氣主要污染物之一，對人類身體健康，動(dòng)植物的生存造成很大威脅，還會(huì)導(dǎo)致霧霾，光化學(xué)煙霧，酸雨等一系列問題。在脫除NOx的方法中，H2選擇性催化還原NOx(H2-SCR)由于有較好的低溫NOx脫除效果，而被認(rèn)為是一種很有應(yīng)用前景的方法。本論文研究討論了不同溫度下NOx在Pt/HZSM-5上的轉(zhuǎn)化機(jī)制，水對反應(yīng)的影響，以及在80～130℃范圍內(nèi)溫度對NOx在HZSM-5上吸附的影響。
　　研究發(fā)現(xiàn)，1％，5％濃度的水雖然促進(jìn)N

2、Ox在低溫(T＜100℃)的轉(zhuǎn)化，但卻抑制NOx在高溫的轉(zhuǎn)化;在低溫條件下，與反應(yīng)氣中含1％H2O的情況相比，反應(yīng)氣含5％H2O時(shí)各溫度下的NOx轉(zhuǎn)化率均略有降低。另一方面，當(dāng)加入1％H2O時(shí)，N2的選擇性在130℃顯著下降，而130℃以下變化不大。但是，當(dāng)加入5％H2O時(shí)，整個(gè)溫度范圍內(nèi)的N2選擇性都顯著下降。
　　用原位紅外光譜研究了上述影響的機(jī)制。結(jié)果表明，當(dāng)溫度較低時(shí)，由于氮氧化物吸附物種占據(jù)H2的活化點(diǎn)位，使得H2難以得

3、到活化。水在Pt上與氮氧化物的競爭吸附抑制了NO和NO2在Pt上的吸附，這促進(jìn)了H2在催化劑上的活化，從而使NOx的轉(zhuǎn)化率得到提高。H2O雖然也促進(jìn)了NH3的生成，但后者在載體上的吸附物種NH4+與NO2的反應(yīng)則因NO2在載體上吸附的減少而受到了抑制。當(dāng)溫度提高到一定值時(shí)，例如提高到130℃，因Pt上吸附NOx的減少，H2在催化劑上的活化已不再是控制因素。此時(shí)，水使得Pt上NOx吸附物種的減少，則不僅大幅度促進(jìn)了H2的燃燒反應(yīng)，還抑制了