Pt-HZSM-5催化劑上H2選擇催化還原NOx的研究.pdf

1、眾所周知，NOx造成光化學(xué)煙霧、酸雨，破壞臭氧，并危害人類的身體健康。因此，諸多NOx消除技術(shù)被研究報(bào)道。近年來，氫氣選擇催化還原法（H2-SCR）因?yàn)樵谫F金屬催化劑上的低溫高NOx轉(zhuǎn)化率，得到了各國學(xué)者的廣泛研究。H2-SCR技術(shù)雖然是一種有前途的消除NOx的方法，但仍面臨著貴金屬利用率低、N2選擇性不高以及H2有效利用率低等眾多亟待解決的問題。對(duì)于分子篩載Pt催化劑而言，Pt可根據(jù)制備方法和條件主要位于分子篩孔道或位于分子篩晶體外表

2、面上，這通常使催化劑的性能差別很大。迄今為止，尚未有文獻(xiàn)區(qū)分處于分子篩不同位置的Pt對(duì)H2-SCR反應(yīng)的作用。因此，本論文設(shè)計(jì)了具有上述不同Pt分散特性的Pt/HZSM-5催化劑用于本研究。
　　本論文用H2PtCl6和Pt(NO3)2浸漬HZSM-5分子篩制備了Pt/HZSM-5催化劑，并通過XRD、FTIR和XPS等的表征確證用H2PtCl6水溶液制備的催化劑Pt主要位于分子篩晶體外表面上，而用Pt(NO3)2水溶液制備的催化

3、劑則有相當(dāng)數(shù)量的Pt位于分子篩孔道內(nèi)。在反應(yīng)條件下，分子篩孔道內(nèi)的Pt以Pt2+的形式存在，因此不能用于活化H2。然而，分子篩孔道內(nèi)的Pt2+通過增強(qiáng)催化劑對(duì)NOx的吸附能力顯著抑制了催化劑上H2的燃燒，從而提高反應(yīng)的H2有效利用率和N2選擇性。
　　為了確認(rèn)分子篩孔道內(nèi)Pt2+離子的作用，本論文還研究Pt負(fù)載在由Al(NO3)3溶液交換HZSM-5分子篩制得的HZSM-5-Al載體上的催化劑。在Pt/HZSM-5-Al催化劑中，

4、由FTIR的表征證實(shí)，Pt主要位于分子篩的外表面，Al3+則存在于分子篩孔道內(nèi)。Pt/HZSM-5-Al催化劑在H2-SCR反應(yīng)中催化性能與用Pt(NO3)2制備的Pt/HZSM-5相似。結(jié)果表明，分子篩孔道內(nèi)的Al3+同樣能增強(qiáng)了催化劑對(duì)NOx的吸附能力，提高催化劑上H2-SCR反應(yīng)的H2有效利用率及N2選擇性。因此，本論文證明，分子篩載Pt催化劑孔道內(nèi)的Pt2+在H2-SCR反應(yīng)中僅有吸附NOx的能力，而不具有活化H2的能力。本論文