金-鈀催化劑上丙烯選擇催化還原NO反應(yīng)的研究.pdf

1、納米金催化劑由于其獨(dú)特的低溫催化性能和良好的抗氧能力，成為汽車(chē)尾氣消除反應(yīng)中具有應(yīng)用潛力的催化劑。目前負(fù)載型單金屬納米金催化劑在氮氧化物脫除反應(yīng)中的應(yīng)用已經(jīng)有了一些研究，但存在溫度窗口窄、高溫穩(wěn)定性差等問(wèn)題限制其應(yīng)用。雙金屬納米金催化劑因其獨(dú)特的電子和幾何效應(yīng)在很多反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，但在NO還原反應(yīng)中應(yīng)用的文獻(xiàn)鮮有報(bào)道。本論文重點(diǎn)考察了Au-Pd雙金屬催化劑在丙烯選擇催化還原NO反應(yīng)(C3H6-SCR)中的催化性能，并取得了一

2、些有意義的結(jié)果:
　　1.采用沉積-沉淀法制備了不同Au/Pd配比的Au-Pd/Al2O3雙金屬催化劑，考察其在C3H6-SCR氮氧化物反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明:在以0.2％NO/0.2％C3H6/4％O2/He為原料氣，空速為24，000 h-1的條件下，Au0.9Pd0.1/Al2O3催化劑上，400℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率最高，達(dá)到50％，且N2選擇性為100％。而在相同條件下，1％Au/Al2O3催化劑，450℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率最高，

3、達(dá)到42％，400℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率只有37％。但隨著Pd加入量的增多，反應(yīng)的溫度窗口向更低的溫度移動(dòng)，NO轉(zhuǎn)化為N2的轉(zhuǎn)化率降低，一部分NO轉(zhuǎn)化為N2O。
　　2.催化劑的制備方法、焙燒氣氛、焙燒溫度及氧氣濃度等因素對(duì)Au-Pd/Al2O3催化劑在C3H6-SCR反應(yīng)中的催化性能有不同程度的影響。采用沉積-沉淀法制備，且在H2/Ar氣氛下，400℃焙燒，可以得到催化性能最好的Au0.9Pd0.1/Al2O3催化劑。XRD、STEM-

4、EDX、XPS等結(jié)果表明:金屬態(tài)的金、鈀納米粒子均勻分散在載體上，粒徑大小為2-4 nm，且雙金屬催化劑中Au和Pd之間存在相互作用。O2濃度的增加有利于C3H6-SCR反應(yīng)，這可能是因?yàn)楦邼舛鹊腛2可以促進(jìn)C3H6的部分氧化以及NO的氧化，生成重要的中間物種(如CxHyOz、NO2或NOy)，而這些物種被認(rèn)為是促進(jìn)SCR反應(yīng)的重要物質(zhì)。Au0.9Pd0.1/Al2O3催化劑在以0.2％NO/0.2％C3H6/4％O2/He為原料氣，空

5、速24，000 h-1的條件下，400℃反應(yīng)了30 h，反應(yīng)活性沒(méi)有明顯的下降，說(shuō)明該催化劑具有較好的抗氧和抗高溫?zé)Y(jié)能力。
　　3.采用浸漬法制備了不同Au/Pd配比的Au-Pd/SSZ-13催化劑，考察其在C3H6-SCR反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明:Au0.25Pd0.25/SSZ-13雙金屬催化劑表現(xiàn)出比單金屬更好的催化性能。在以0.2％NO/0.2％C3H6/4％O2/He為原料氣，空速24，000 h-1的條件下，300