鎢基分子篩催化劑上乙炔選擇催化還原NO-,x-的研究.pdf

1、氮氧化物(NO<,x>)是最主要的大氣污染物之一，它能夠產(chǎn)生酸雨和光化學(xué)煙霧等危害環(huán)境和人的身體健康。烴類選擇性催化脫除NO<,x>是貧燃汽車尾氣治理的主要研究方法，也是環(huán)保領(lǐng)域重要的研究課題之一。本文從提高催化劑的低溫選擇性出發(fā)，對(duì)鎢基催化劑上乙炔選擇催化還原NO<,x>進(jìn)行了深入探討，并與甲烷和丙烯做了比較研究。 論文研究了不同鎢擔(dān)載量對(duì)W/HZSM-5催化劑C<,2>H<,2>-SCR．反應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)適量鎢的加入大大提高

2、了HZSM-5催化劑選擇催化還原NO<,x>的低溫活性和選擇性。在800 ppmC<,2>H<,2>，1600 ppm NO，10％O<,2>(He為平衡氣)條件下，6％W/HZSM-5催化劑在300～400℃寬溫區(qū)內(nèi)，NO轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到80％以上。相同條件下，同“C”濃度的丙烯和甲烷為還原劑時(shí)，催化劑的活性較低，NO的最大轉(zhuǎn)化率分別為33％和28％，且在丙烯為還原劑時(shí)，催化劑在反應(yīng)中出現(xiàn)積碳失活現(xiàn)象。 從對(duì)W/HZSM-5催化

3、劑進(jìn)行的表征結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，鎢物種的加入雖然使分子篩催化劑的酸性減弱，但較多量的單體和聚合態(tài)鎢酸鹽物種的大量存在能使催化劑的活性大大提高。通過C<,2>H<,2>和NO<,x>吸附和脫附實(shí)驗(yàn)以及NO的氧化實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)在W/HZSM-5催化劑上，C<,2>H<,2>的吸附對(duì)催化劑的活性影響很小，但鎢物種的加入不但使催化劑的催化NO氧化的活性增強(qiáng)，而且促進(jìn)了催化劑對(duì)NO<,x>的吸附，這是決定催化劑活性的重要因素。 NO<,x>的紅外實(shí)

4、驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步證明，橋式和雙齒硝酸鹽是NO的C<,2>H<,2>-SCR反應(yīng)中的活性含氮物種，它們能夠在反應(yīng)溫度下吸附在催化劑表面，并在反應(yīng)過程中與還原劑生成活性的含羰基物種。 80℃下，ZSM-5、Na13X、Y、HMOR、H5A、HSAPO-34等多種分子篩和常見載體對(duì)乙炔和丙烯的吸附和脫附性能的研究結(jié)果表明：乙炔和丙烯在SiO<,2>、γ-Al<,2>O<,3>上幾乎不吸附，而與分子篩存在較強(qiáng)的相互作用。對(duì)于同類型的分子篩，