高靈敏分子離子光譜的實驗和理論研究.pdf

1、該文采用光外差磁旋轉速度調制光譜技術(OH-MR-VMS)對H<,2>O<'+>和N<,2><'+>的電子振轉光譜分別在16600~17600和16800~17573cm<'-1>的可見光波段進行了測量,觀測到了100條H<,2>O<'+>譜線和1061條N<,2><'+>譜線,它們的最高信噪比分別是65:1和400:1.據本文作者所知,對H<,2>O<'+>可見光波段吸收譜的測量屬于首次.H<,2>O<'+>的這部分譜線屬于A<'2>

2、A<,1>-X<'2>B<,1>電子躍遷振轉譜線,其中激發(fā)電子態(tài)A<'2>A<,1>存在Renner-Teller效應,因此對A<'2>A<,1>-X<'2>B<,1>躍遷譜線的研究是一項極具挑戰(zhàn)性的課題.為了協助Kawakita和Watanabe[Ap.J.574(2002)L183-L185]提出的H<,2>O<'+>彗星光譜的理論模擬和進一步標識H<,2>O<'+>的實驗譜線,該文首次利用偶極矩的從頭計算結果計算了振動躍遷矩及譜線

3、強度.采用多參考雙激發(fā)組態(tài)相互作用(MRD-CI)方法對H<,2>O<'+>的A<'2>A<,1>和X<'2>B<,1>電子態(tài)的電子偶極矩和電子躍遷矩進行了從頭計算,通過擬合獲得了計算結果的參數解析式,并進一步使用RENNER方法計算了H<,2>O<'+>的A<'2>A<,1>-X<'2>B<,1>和X<'2>B<,1>-X<'2>B<,1>電子躍遷系統(tǒng)的譜線強度和振動躍遷矩.該文還計算了D<,2>O<'+>的譜線波長和強度,并已用于指

4、導該課題組實驗譜線的測量和標識.最后,為了進一步提高吸收光譜的探測靈敏度,在弱吸收或短光程吸收的情況下實現高靈敏探測,該文結合高靈敏的磁旋轉光譜技術和腔增強光譜技術,發(fā)展了磁旋轉腔增強吸收光譜技術(MR-CEAS),測量了O<,2>的禁戒躍遷譜線.在諧振腔精細度F=4B和腔內總損耗為13％的情況下,腔鏡的耦合效率為95％,最小相對吸收度約為4.5×10<'-8>(1 s積分).如果使用反射率在99.9％以上的腔鏡,最小相對吸收度有望突破