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1、自從上世紀(jì)九十年代以來,納米、介孔材料特別是納米介孔氧化硅的合成與性質(zhì)研究迅速發(fā)展。但對其在水環(huán)境中表面絡(luò)合性質(zhì)的研究卻鮮見報道,對其氧化物混合物的吸附行為更是尚未見諸報道。作者制備了納米與介孔氧化硅,并對其表面酸堿性質(zhì)作了系統(tǒng)研究,運(yùn)用先進(jìn)的表面絡(luò)合常數(shù)計算程序FITEQL4.0計算表面酸堿絡(luò)合常數(shù)。發(fā)現(xiàn)在介孔氧化硅表面存在兩個不同的酸堿平衡常數(shù),其中一個表面反應(yīng)是≡Si2OH=≡Si2O—+H+,表面平衡常數(shù)為pKS1(int)=6
2、.8±0.2;另外一個表面反應(yīng)是≡SiOH=≡SiO—+H+,其表面平衡常數(shù)表示為pKS2(int)=10.2±0.2,先前報道的無定形氧化硅只有pKS(int)=6.8±0.2一個平衡常數(shù),這是兩者的不同之處,也是本文的創(chuàng)新點所在。此外,作者還表征了納米氧化硅對重金屬離子Cu2+的吸附,用分光光度法測定出不同條件(包括pH值、SiO2的用量等)下SiO2對Cu2+的吸附百分率。結(jié)果表明在pH為3~5范圍內(nèi),SiO2對Cu2+的吸附百分
3、率隨著pH值的不同有明顯改變,在最佳條件下,SiO2對Cu2+的吸附率超過95%。與以往報道的吸附劑相比,納米氧化硅有更大的吸附容量,是一種高效的重金屬吸附劑。 納米介孔材料的高比表面積決定了其在吸附領(lǐng)域的巨大應(yīng)用價值。粘土等天然礦物可以看作是氧化硅、氧化鋁、氧化鐵的混合物,為了能夠模擬天然礦物的吸附行為,作者分別在總比表面比為1:1與2:1條件下混合氧化硅與氧化鋁以及混合氧化硅與氧化鐵,對其表面酸堿性質(zhì)、溶解性和對重金屬離子C
4、u2+、Pb2+的吸附作了系統(tǒng)研究,并對其與氧化硅、氧化鋁、氧化鐵單一氧化物的性質(zhì)作了比較。發(fā)現(xiàn)硅鋁混合物的滴定曲線與氧化鋁單一氧化物的滴定曲線類似。在氧化鋁的存在下,高堿性條件下氧化硅的溶解度降低了一個數(shù)量級;而氧化鋁的溶解度也明顯的下降。作者認(rèn)為這是由于氧化鋁吸附在了氧化硅的表面,占據(jù)了其表面位,從而降低了氧化硅的溶解度;氧化鋁因吸附在氧化硅上,表面活性位也有所下降,溶解度下降;此外,溶解后得到的硅酸與鋁離子發(fā)生反應(yīng),產(chǎn)生新的固相,
5、降低了溶解度。而氧化硅與氧化鐵混合前后滴定過程中溶解硅、鐵的量沒有明顯變化。 在對重金屬離子Cu2+、Pb2+吸附試驗發(fā)現(xiàn),雖然硅鋁表面積比2:1混合物的總表面積是最大的,1:1混合次之,氧化硅再次,氧化鋁最少,但是氧化硅、氧化鋁表面積比1:1混合吸附性能最好,氧化鋁對重金屬離子的吸附性次之,氧化硅、氧化鋁表面積比2:1的吸附性再次,氧化硅的吸附性最差。這同樣可以由氧化鋁在氧化硅表面上的吸附來解釋:氧化鋁在氧化硅上的吸附降低了總
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