磁性原子和磁性分子在不同表面的掃描隧道譜學(xué)研究.pdf

1、掃描隧道顯微鏡(scanning tunneling microscope，STM)不僅能夠獲得表面和表面吸附體系的高分辨圖像，還能探測表面的局域掃描隧道譜(scanningtunneling spectroscopy，STS)，甚至能夠?qū)Ρ砻嫖襟w系進(jìn)行操縱。近三十年來，STM作為一種非常重要的科學(xué)分析儀器，在物理、化學(xué)、材料和生物等諸多學(xué)科領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。在本論文中，我們利用超高真空低溫掃描隧道顯微鏡對(duì)單層石墨/Ru(0001

2、)、石墨和Ru(0001)表面的吸附物電子學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。
　　 第一章是引言，簡單介紹了STM的發(fā)明、發(fā)展以及基本工作原理，另外還特別介紹了實(shí)驗(yàn)中所使用的超高真空低溫掃描隧道顯微鏡的結(jié)構(gòu)以及實(shí)驗(yàn)中所用到的一些工作模式。
　　 在第二章中，我們利用STM/STS主要對(duì)比研究了Ru(0001)表面外延生長的單層、雙層石墨。研究發(fā)現(xiàn)在一個(gè)很寬的能量范圍內(nèi)，單層石墨表面摩爾紋較高區(qū)域的電子態(tài)密度和雙層石墨表面的局域電子態(tài)密度

3、相同。和雙層石墨表面一樣，單層石墨較高區(qū)域在費(fèi)米面以下0.5 V處也有一個(gè)狄拉克點(diǎn)。另外，研究發(fā)現(xiàn)單層石墨的局域功函數(shù)遠(yuǎn)低于HOPG的功函數(shù)，并且呈周期性分布，其中摩爾紋的較高區(qū)域和較低區(qū)域的功函數(shù)差別約為200 meV；而雙層石墨的功函數(shù)比單層石墨大，向HOPG恢復(fù)。分析后我們認(rèn)為單層石墨表面的局域勢壘高度值偏小以及呈周期分布是因?yàn)楸砻娲嬖谥芷诜植嫉恼谋砻骐娕紭O矩。
　　 在第三章中，我們主要研究了在MG/Ru(0001)

4、表面吸附的鈷酞菁(CoPc)分子，發(fā)現(xiàn)只有CoPc分子在MG/Ru(0001)表面上出現(xiàn)了很明顯的整流效應(yīng)，并且該整流效應(yīng)只存在于中心Co上。通過CoPc直接吸附在Ru(0001)表面的對(duì)比實(shí)驗(yàn)，以及對(duì)這兩個(gè)體系的理論計(jì)算分析，我們發(fā)現(xiàn)，由于MG的脫耦合作用，大大減弱了分子與襯底間的相互作用，而中心Co上的d軌道相對(duì)于費(fèi)米面的不對(duì)稱分布使CoPc的中心Co在MG/Ru(0001)表面表現(xiàn)出了整流效應(yīng)。
　　 在第四章中，我們選用

5、高定向熱解石墨(HOPG)作為襯底繼續(xù)研究CoPc分子與襯底的相互作用。結(jié)合STM形貌、STS的譜學(xué)和第一性原理計(jì)算的方法，我們發(fā)現(xiàn)CoPc分子與襯底之間的相互作用很弱，需要考慮CoPc分子與HOPG之間的電容效應(yīng)，因此在針尖-CoPc分子-HOPG之間形成雙勢壘隧穿結(jié)。但是對(duì)于不同的分子軌道，其電容特性不一致，展現(xiàn)出電容的分子軌道分辨。通過分析CoPc分子上通過LUMO軌道的雙勢壘隧穿引起的雙峰位置與針尖高度關(guān)系，我們還發(fā)現(xiàn)需要在3d

6、金屬酞菁分子與HOPG之間引入電容的量子修正。
　　 在第五章中，我們主要闡述單個(gè)鈷(Co)原子及其團(tuán)簇在Ru(0001)表面的近藤效應(yīng)。結(jié)合STM的橫向操縱技術(shù)，我們發(fā)現(xiàn)，在Ru(0001)表面的單個(gè)Co原子、Co二聚體和線狀三聚體的近藤共振具有峰寬不變、而峰型變化的特點(diǎn)；而一旦Co原子形成三角形密排三聚體或者更大的密排團(tuán)簇時(shí)，近藤共振就消失不見了。另外，利用STM的縱向操縱技術(shù)，針尖變成具有近藤效應(yīng)的近藤針尖，用這樣的針尖來