納米鐵復(fù)合物的吸附和催化性能研究.pdf

1、水體中的重金屬離子和有機(jī)污染物不僅破壞了生態(tài)環(huán)境，而且給人們的健康帶來(lái)了嚴(yán)重的威脅。在污水治理領(lǐng)域，納米鐵由于具有反應(yīng)活性高、原料豐富、易制備和無(wú)毒性等優(yōu)點(diǎn)，受到廣泛的關(guān)注。然而，納米鐵顆粒由于高活性和固有的鐵磁性使其很容易發(fā)生氧化和團(tuán)聚，影響納米鐵的本征特性，限制了其應(yīng)用與發(fā)展。針對(duì)納米鐵易被氧化和易團(tuán)聚的問(wèn)題，本文利用有機(jī)物、無(wú)機(jī)物的復(fù)合改性技術(shù)，來(lái)提高和改善納米鐵的穩(wěn)定性和分散性，制備出高活性的納米鐵復(fù)合物；研究了所制備的納米鐵復(fù)

2、合物對(duì)水溶液中 Cd(II)和 Pb(II)兩種重金屬離子的去除性能，以及其在對(duì)硝基苯酚還原反應(yīng)中的催化性能。具體的內(nèi)容包括以下幾個(gè)方面：
　　(1)以生物可降解和無(wú)毒的殼聚糖為穩(wěn)定劑，制備殼聚糖穩(wěn)定納米鐵復(fù)合物(CNZVI)。當(dāng)殼聚糖與納米鐵的質(zhì)量比為0.08時(shí)，納米鐵顆粒在復(fù)合物中具有最好的分散性。系統(tǒng)地探討了CNZVI復(fù)合物對(duì)Cd(II)的吸附性能，研究了吸附時(shí)間、溶液的初始pH值、吸附劑用量和溶液的初始離子濃度對(duì)吸附性能的

3、影響。CNZVI復(fù)合物對(duì)Cd(II)最大吸附容量為124.74 mg/g，高于裸納米鐵對(duì) Cd(II)的最大吸附容量(67.51 mg/g)?？梢?，殼聚糖復(fù)合后明顯地提高了納米鐵的吸附能力。對(duì)等溫吸附和吸附動(dòng)力學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)，CNZVI對(duì) Cd(II)的吸附符合Langmuir等溫吸附模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。對(duì)Cd(II)去除機(jī)理的分析表明，CNZVI是通過(guò)化學(xué)吸附的方式去除水溶液中的Cd(II)。另外，也研究了CNZVI復(fù)合物對(duì)Pb(I

4、I)的吸附性能，發(fā)現(xiàn)其最大吸附容量是335.26 mg/g。
　　(2)以高比表面積、高穩(wěn)定性和環(huán)境友好的介孔硅MCM–41為分散載體，制備負(fù)載型納米鐵復(fù)合物(MSNZVI)。以 Pb(II)為模型重金屬，詳細(xì)地研究了 MSNZVI復(fù)合物對(duì)Pb(II)的吸附性能，并探討了相關(guān)實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)吸附性能的影響。結(jié)果表明，MSNZVI復(fù)合物對(duì)Pb(II)的最大吸附容量達(dá)416.17 mg/g，優(yōu)于裸納米鐵(319.24 mg/g)和純介孔硅M

5、CM–41(39.06 mg/g)對(duì)Pb(II)的最大吸附容量，體現(xiàn)出了納米鐵和MCM–41的協(xié)同作用效應(yīng)。等溫吸附模型和動(dòng)力學(xué)模型研究發(fā)現(xiàn)，MSNZVI復(fù)合物對(duì)Pb(II)吸附過(guò)程符合 Langmuir模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。分析表明，MSNZVI復(fù)合物是通過(guò)吸附和還原兩種方式去除水溶液中的Pb(II)。MSNZVI復(fù)合物對(duì)水溶液中 Cd(II)也具有優(yōu)異的吸附性能，其最大吸附容量達(dá)150.31 mg/g，要優(yōu)于前面的CNZVI復(fù)合物

6、的吸附性能。
　　(3)以對(duì)硝基苯酚在硼氫化鈉溶液中的還原反應(yīng)為模型，研究裸納米鐵、CNZVI復(fù)合物和MSNZVI復(fù)合物的催化性能。雖然裸納米鐵表現(xiàn)出一定的催化性能，但是其催化活性較低。而納米鐵與殼聚糖和介孔硅復(fù)合后表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。當(dāng)催化劑用量為0.20 g、[NaBH4]/[p–NP]=100時(shí)，以CNZVI和MSNZVI為催化劑的對(duì)硝基苯酚的還原反應(yīng)速率常數(shù)分別為2.45×10-3 s-1和4.89×10-3 s-1。