石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)的吸附和電催化性能研究.pdf

1、SP2雜化的碳原予以六角形蜂窩狀有序排列形成的二維結(jié)構(gòu)被稱(chēng)為石墨烯。由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征，石墨烯具有比其它碳類(lèi)材料更優(yōu)異的物理和化學(xué)性質(zhì)。例如，單層石墨烯在可見(jiàn)光范圍內(nèi)對(duì)光的透過(guò)率超過(guò)97％，并具有很高的載流子遷移率，使其在透明導(dǎo)電薄膜方面具有廣泛的應(yīng)用空間。石墨烯還有非常大的比表面積，可作為載體支撐物有效地分散各種納米材料和團(tuán)簇結(jié)構(gòu)，從而獲得各種石墨烯-納米顆粒和石墨烯-團(tuán)簇的復(fù)合物。這些復(fù)合物不但擁有原先單體各自的物理化學(xué)特性，同時(shí)

2、還具有特殊的增效協(xié)同作用，從而進(jìn)一步拓寬了石墨烯及其復(fù)合體系的應(yīng)用范圍，有望在燃料電池的催化、水污染處理、光電探測(cè)、鋰離子電池等諸多領(lǐng)域展現(xiàn)其迷人的色彩。因此，如何高效制備高質(zhì)量的石墨烯，如何根據(jù)應(yīng)用目標(biāo)設(shè)計(jì)和合成具有集成和協(xié)同功能的復(fù)合結(jié)構(gòu)，如何提升復(fù)合結(jié)構(gòu)的性能等都是人們十分關(guān)注的問(wèn)題。本論文側(cè)重圍繞石墨烯及其復(fù)合納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和制備及其在污染處理、催化反應(yīng)的應(yīng)用等方面開(kāi)展相關(guān)應(yīng)用基礎(chǔ)研究，主要內(nèi)容分述如下。
　　 在第一章

3、中，我們簡(jiǎn)要介紹了石墨烯基本的物理和化學(xué)性質(zhì)，總結(jié)和比較了石墨烯的各種制備方法及其利弊，同時(shí)也對(duì)石墨烯-納米顆粒和石墨烯-團(tuán)簇復(fù)合體系的研究現(xiàn)狀做了概述。
　　 在第二章中，我們介紹了一種室溫下利用鋅粉綠色還原氧化石墨烯(GO)得到還原石墨烯(RGO)的新方法。我們對(duì)RGO的還原程度、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的X射線衍射、紫外吸收光譜、拉曼光譜、透光率和電學(xué)特性等表征。結(jié)果表明:通過(guò)調(diào)控反應(yīng)時(shí)間，RGO中的碳氧比可從原先的1.67上

4、升到13.7; Zn粉還原的RGO比其它化學(xué)還原試劑制備的RGO具有更高的電導(dǎo)率，可達(dá)2.7×104s.m-1;厚度20nm的RGO薄膜在450nm到1500nm的波長(zhǎng)范圍內(nèi)透光率保持在70％以上，且面電阻僅為2 kΩ。這種還原方法價(jià)格便宜、環(huán)境友好且產(chǎn)量高，所制備的RGO透明導(dǎo)電薄膜有望在光伏、光電以及電化學(xué)等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。
　　 在第三章中，我們通過(guò)簡(jiǎn)便的化學(xué)方法制備了一系列具有不同配比的RGO-Fe3O4納米復(fù)合結(jié)構(gòu)。

5、通過(guò)實(shí)時(shí)監(jiān)控有機(jī)染料分子紫外吸收光譜強(qiáng)度的變化，系統(tǒng)地研究了該復(fù)合體系作為吸附劑對(duì)多種有機(jī)染料分子的吸附機(jī)理。結(jié)果表明，復(fù)合結(jié)構(gòu)中RGO的表面以及Fe3O4納米顆粒的磁性使得該復(fù)合結(jié)構(gòu)不但對(duì)有機(jī)染料分子具有非常好的吸附能力，而且可在外磁場(chǎng)的作用下從水溶液中被快速地分離回收。通過(guò)簡(jiǎn)單的退火，復(fù)合結(jié)構(gòu)顯示出良好的再生作用，其吸附能力也沒(méi)有明顯降低。此外，該復(fù)合結(jié)構(gòu)能夠在不同的酸堿pH環(huán)境以及不同的濃度下，仍保持優(yōu)良的吸附性能。在混有多種染料

6、的溶液中，復(fù)合結(jié)構(gòu)仍表現(xiàn)出與對(duì)單一染料分子相同的吸附能力。如此優(yōu)異的性能使RGO-Fe3O4納米復(fù)合結(jié)構(gòu)材料有望作為一種很好的吸附除污劑，在水污染的治理過(guò)程中發(fā)揮作用。
　　 在第四章中，我們首次在水溶液中合成得到RGO-Pd團(tuán)簇復(fù)合結(jié)構(gòu)。TEM/HRTEM以及XRD表征表明復(fù)合結(jié)構(gòu)中存在大小約為2nm的非晶相Pd金屬團(tuán)簇，這些團(tuán)簇能夠均勻分散在還原石墨烯的表面。通過(guò)對(duì)照實(shí)驗(yàn)，我們證明了氨水的螯合作用可以使氨分子與Pd2+形成絡(luò)