石墨烯復合物的制備及其電催化氧化甲醇性能研究.pdf

1、自石墨烯這個明星材料被英國曼切斯特大學的Giem和Novoselov成功制備后，它受到了廣泛的關注，特殊的單原子層結構決定了其具有多種優(yōu)異的物理化學性能，在眾多方面具有廣泛的應用前景。為了實現(xiàn)石墨烯的進一步廣泛應用，尋找一種反應時間短、反應條件溫和、產(chǎn)物品質高的石墨烯制備方法對于石墨烯的研究有著重要的意義。
　　石墨烯的重要應用之一是作為負載催化劑的載體，石墨烯/Pd復合材料綜合了石墨烯材料和金屬納米顆粒的優(yōu)點，在催化甲醇燃料電池

2、的氧化還原反應中，不僅由于載體的協(xié)同效應提高了其催化效率，同時解決了之前所使用的稀有金屬Pt系催化劑成本高、資源短缺的問題，對于甲醇燃料電極具有非凡意義。
　　本論文主要有以下兩個方面內容:一方面研究了大尺寸石墨烯的制備方法，另一方面制備了石墨烯與金屬鈀的復合材料，并考察了其對甲醇氧化的催化作用。
　　(1)使用馬來酸酐對微晶石墨進行預處理，通過Diels-Alder反應使微晶石墨的層間距增大，之后分別在不同的有機溶劑中超聲

3、2小時，制備出一系列高濃度、高質量的石墨烯分散液，在NMP中濃度達到最大為0.68mg·mL-1。用拉曼光譜(Raman)、透射電子顯微鏡(TEM)和原子力顯微鏡(AFM)對石墨烯的結構和形貌進行了系統(tǒng)表征和分析，結果表明制備的石墨烯片較大，質量較好、主要由單層或少數(shù)幾層組成。
　　(2)利用改性的Hummer法制備氧化石墨烯分散液，以氯化鈀為原料制備硝酸鈀，兩者通過攪拌形成均勻穩(wěn)定的水溶膠，控制反應溫度使其凝膠化，復合材料凝膠凍

4、于之后使用NaBH4對其進行還原，制得Pd/rGO復合材料。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線能譜(EDS)、透射電子顯微鏡(TEM)及X射線衍射儀(XRD)對復合材料的形貌、結構及成分進行了分析。用循環(huán)伏安法、計時電流曲線方法研究了復合材料對于甲醇氧化反應的催化性能和電化學穩(wěn)定性。研究結果表明:Pd納米顆粒能夠均勻的分散于在石墨烯表面，粒徑約為5nm，采用溶膠-凝膠法制備的復合材料對于甲醇氧化反應具有良好的催化性能和電化學穩(wěn)定性。通