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文檔簡介
1、由于價(jià)格低廉,環(huán)境友好,生物可兼容,氧化還原活性高等特點(diǎn),二氧化錳被認(rèn)為在能量存儲(chǔ)和廢水處理等方面極具應(yīng)用潛力。在儲(chǔ)能的應(yīng)用中,二氧化錳常被作為超級電容器的電極材料,但受到電子和離子傳輸?shù)南拗疲约霸诔浞烹娺^程中易分解等問題,使其在高載量或快的充放電速率下難以達(dá)到理論比電容的數(shù)值和長的循環(huán)壽命;而在污水治理方面雖然二氧化錳具有較高的催化氧化活性,但是低的比表面積帶來較少活性位點(diǎn)使其催化降解性能受到制約。隨著研究的深入,人們發(fā)現(xiàn)二氧化錳的
2、形貌和結(jié)構(gòu)很大程度上影響著其應(yīng)用特性。因此對二氧化錳不同形貌的可控制備以及對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行理性調(diào)控一直是研究的熱點(diǎn)。
本論文圍繞二氧化錳在儲(chǔ)能和催化兩個(gè)方面的應(yīng)用存在的問題,首先總結(jié)了二氧化錳的不同晶體結(jié)構(gòu)特征,不同的制備方法對形貌結(jié)構(gòu)的影響以及在儲(chǔ)能和催化方面的應(yīng)用背景等,進(jìn)而重點(diǎn)研究如何通過對二氧化錳進(jìn)行結(jié)構(gòu)改性來改善其在儲(chǔ)能應(yīng)用中的電子和離子傳輸問題,以及研究如何通過對二氧化錳的形貌調(diào)控來優(yōu)化其在催化氧化印染廢水中的性能。主
3、要研究成果概述如下:
(1)通過金屬離子摻雜對α-MnO2進(jìn)行改性來改善其電子和離子傳輸。通過第一性原理計(jì)算,首先根據(jù)α-MnO2的結(jié)構(gòu)特性構(gòu)建了金屬離子摻雜模型,并揭示了金屬離子摻雜α-MnO2的可能路徑,由理論計(jì)算得到的態(tài)密度數(shù)據(jù)分析表明金屬離子摻雜可以有效地改善α-MnO2的電子導(dǎo)電性?;谏鲜隼碚摲治?,采用水熱法成功制備了Al3+摻雜的α-MnO2,通過對摻雜劑投料量的簡單調(diào)控可控制備了不同Al3+摻雜量的α-MnO2
4、。并探討了Al3+的實(shí)際摻雜量對α-MnO2形貌結(jié)構(gòu)的影響。通過四探針法測定了不同摻雜量的電導(dǎo)率,發(fā)現(xiàn)隨著摻雜量的增加,材料的電導(dǎo)率顯著增強(qiáng)。我們將Al3+摻雜的α-MnO2作為超級電容器電極材料來研究其電化學(xué)性能。研究表明在4mg cm-2的高載量下Al3+摻雜的α-MnO2表現(xiàn)出較高的質(zhì)量比電容數(shù)值,且獲得了非常優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能。進(jìn)一步地,采用V5+對α-MnO2進(jìn)行摻雜制備了2Dα-MnO2納米片,NH4VO3不僅作為摻雜劑,在
5、合成的過程中同時(shí)作為―模板劑‖引導(dǎo)了2D形貌的合成。因此V5+摻雜不僅有效的改善了α-MnO2的電子導(dǎo)電性同時(shí)縮短了離子傳輸通道。
?。?)發(fā)展用熔鹽法制備離子插層型2D過渡金屬氧化物和氫氧化物。采用熔鹽法,選取具有低熔點(diǎn)的硝酸鹽,加入MnSO4前驅(qū)物,在高溫下快速反應(yīng)可大面積制備2D陽離子插層型MnO2納米片。通過調(diào)控熔鹽種類可控制備了不同陽離子插層型2D MnO2(包括2D Na0.55Mn2O4·1.5H2O,2D K0.
6、27MnO2·0.54H2O,2D Ba2Mn14O27·xH2O和2D Cs4Mn14O27·xH2O)。并對該體系下的合成機(jī)理進(jìn)行了深入探討?;趯訝頜nO2的結(jié)構(gòu)特性,采用金屬離子摻雜對其結(jié)構(gòu)形貌進(jìn)行調(diào)控,并選取兩類金屬離子研究了不同的摻雜方式對層狀結(jié)構(gòu)的影響機(jī)制。進(jìn)一步地,將該合成體系成功應(yīng)用在其他2D材料的制備,包括陽離子插層型金屬氧化物L(fēng)i2WO4和Na2W4O13,以及陰離子插層型金屬氫氧化物Zn5(OH)8(NO3)2·
7、2H2O和Cu(OH)3NO3,說明了該合成體系的普適性。將2D K0.27MnO2·0.54H2O能將剛果紅染料有效的催化降解,顯示出較好的催化性能。
?。?)通過鹽模板法進(jìn)一步調(diào)控MnO2的形貌。以可溶性的KCl作為模板,在上面包覆一層錳前驅(qū)物,經(jīng)退火處理后制備了2D介孔結(jié)構(gòu)α-MnO2納米片。在此基礎(chǔ)上,通過對錳前驅(qū)物以及合成溫度的簡單調(diào)控,成功制備了2D非孔結(jié)構(gòu)的Mn3O4以及2D介孔結(jié)構(gòu)的Mn3O4。同時(shí),通過在退火前
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