CARS光譜中非共振背景的分離和抑制方法的理論研究.pdf

1、相干反斯托克斯拉曼光譜（CARS）技術(shù)是一種典型的三階非線性光譜技術(shù)。這項(xiàng)技術(shù)在分子振動(dòng)弛豫，大分子研究等方面被廣泛應(yīng)用，由于其振動(dòng)信號(hào)強(qiáng)，不需要熒光標(biāo)識(shí)等優(yōu)點(diǎn)被用作振動(dòng)顯微成像工具。利用CARS技術(shù)還可以對(duì)燃燒體系中的溫度和濃度進(jìn)行測(cè)量。在有機(jī)分子的CARS信號(hào)中，通常存在著非常多的振動(dòng)態(tài)和嚴(yán)重的背景信號(hào)，這些都將造成有機(jī)分子的CARS光譜非常復(fù)雜，難于指認(rèn)，其背景信號(hào)在很大程度上干擾了CARS光譜及CARS振動(dòng)成像顯微鏡的應(yīng)用。

2、r>　　本文闡述了CARS學(xué)技術(shù)的發(fā)現(xiàn)和發(fā)展，以及研究和應(yīng)用的最新進(jìn)展情況。并對(duì)CARS的原理進(jìn)行了詳細(xì)的分析，從經(jīng)典的Maxwell方程和半經(jīng)典的量子理論出發(fā)導(dǎo)出了CARS強(qiáng)度與三階非線性極化率的關(guān)系，并介紹了利用易懂的Hellwarth圖形導(dǎo)出三階非線性極化率的詳細(xì)表達(dá)式的方法，利用這種方法可以清楚地區(qū)分三階非線性極化率中的非共振與共振貢獻(xiàn)。
　　MultiplexCARS（MCARS）技術(shù)(也可稱(chēng)為多元CARS技術(shù))由于能夠

3、同時(shí)激發(fā)多個(gè)振動(dòng)模，所以具有測(cè)量范圍廣，測(cè)量時(shí)間短，不受激光功率波動(dòng)等因素影響的優(yōu)點(diǎn)，因而具有較高的信噪比，MCARS技術(shù)被用來(lái)同時(shí)測(cè)量復(fù)雜體系中的振動(dòng)態(tài)，然而由于非共振背景信號(hào)的存在，直接利用MCARS光譜得到各振動(dòng)態(tài)表征的物質(zhì)的濃度等信息的方法不再準(zhǔn)確。
　　在本文中，我們利用三階非線性極化率中共振部分與自發(fā)拉曼線型之間的關(guān)系對(duì)聚碳酸酯（PC）MCARS實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了分析，對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了理論擬合，將光譜中共振成分與非共振

4、成分各自的貢獻(xiàn)區(qū)分開(kāi)來(lái)，這種方法以前只用于對(duì)蛋白質(zhì)分子溶液組分的分析中，現(xiàn)在我們將它應(yīng)用至有機(jī)分子薄膜的MCARS分析中。
　　本文還闡述了現(xiàn)存的多種抑制CARS信號(hào)中非共振背景噪聲的方法，例如：偏振CARS、位相失匹配法、時(shí)間分辨探測(cè)CARS、干涉測(cè)量法等。其中詳細(xì)介紹了利用電子共振與拉曼共振同時(shí)產(chǎn)生來(lái)抑制CARS信號(hào)中非共振背景信號(hào)的方法，并利用轉(zhuǎn)換理論將物質(zhì)的吸收譜與物質(zhì)的拉曼共振譜聯(lián)系起來(lái)，對(duì)實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的苯二甲藍(lán)鋅（ZnP