有序介孔材料在有機(jī)污染物吸附脫除及不對稱催化中的應(yīng)用.pdf

1、介孔材料是一類孔徑尺寸位于2-50 nm之間的多孔材料。20世紀(jì)90年代初期，美國Mobil石油公司的Kresge和Beck在研究石油催化劑時(shí)首先報(bào)道了M41S系列的有序介孔材料。這類材料擁有著易于調(diào)控的孔徑、豐富的硅羥基、較高的比表面積和孔容、以及易于控制的形貌（球、片、纖維、薄膜等）等優(yōu)點(diǎn)。使其在催化、生物質(zhì)固載、水處理、能源材料以及光學(xué)器件方面有著廣闊的應(yīng)用前景。目前，化工生產(chǎn)過程及生活消費(fèi)中所排放的污染，特別是造成的清潔水資源短

2、缺問題已經(jīng)成為全球關(guān)注的問題。因此，使用介孔材料減少化工生產(chǎn)過程中的污染以及處理水中污染物的研究都有著較為重要的意義。
　　 在第一章中我們對介孔材料進(jìn)行了詳細(xì)的介紹，包括介孔材料的形成機(jī)理、介孔材料的種類以及應(yīng)用進(jìn)行了全面的綜述。同時(shí)，對介孔材料在工業(yè)催化和水處理方面的應(yīng)用進(jìn)行了詳細(xì)討論。在此基礎(chǔ)上，提出了本文的選題內(nèi)容。
　　 在第二章中我們通過一步溶液法合成了一種擁有著二維六方介觀結(jié)構(gòu)的介孔膠束與氧化硅的復(fù)合材料，

3、同時(shí)將該材料應(yīng)用于水中疏水性有機(jī)污染物的吸附。在合成過程中采用了一種含有硅酯鍵端基的表面活性劑作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑。該表面活性劑可以通過Si-O-Si鍵固定在氧化硅基體材料上面，這樣可以使得材料穩(wěn)定性得到了很大提高，易于回收利用，避免了表面活性劑在使用過程中的流失。在合成過程通過加入膠束膨脹劑進(jìn)行擴(kuò)孔，增加孔容量，進(jìn)而增加吸附量。所制備的材料作為水處理吸附劑有著巨大的應(yīng)用前景。
　　 在第三章中我們采用溶液浸漬法制備了均勻分散的CuF

4、e2O4。本文采用了區(qū)別于已報(bào)道文獻(xiàn)的方法，將填充了前驅(qū)物的介孔氧化硅在100℃烘箱中進(jìn)行低溫預(yù)干燥。處理后的樣品很好地避免了顆粒團(tuán)聚及相分離問題。該方法操作簡便，未使用昂貴的設(shè)備和有毒性氣體。此方法可以擴(kuò)展到其它如CuCr2O4、CoFe2O4等雙金屬氧化物的制備。同時(shí)將制備的負(fù)載型CuFe2O4用于不對稱氫硅化苯乙酮的反應(yīng)中，產(chǎn)率和ee值分別達(dá)到了93％和93％。催化效果要優(yōu)于均相催化劑Cu(OAc)2·H2O，并且該催化劑能夠通過

5、外加的磁場進(jìn)行回收。
　　 在第四章中我們主要是采用納米澆鑄的方法制備了介孔的Co3O4材料。通過不同的水熱溫度合成了具有不同孔徑分布的介孔氧化硅材料，然后分別以它們作為模板進(jìn)行澆鑄。最后得到了具有不同孔徑尺寸的Co3O4。在合成過程中通過添加硝酸鐵，使材料中形成部分的CoFe2O4，這樣使催化劑帶有了磁性，利于方便回收。制備的材料用于不對稱氫硅化對硝基苯乙酮的反應(yīng)中，獲得轉(zhuǎn)化率和ee值分別為99.5％和88.9％。與均相催化劑