氧化鉬量子點的制備及其應用研究.pdf

1、氧化鉬納米材料因其卓越的光學、電學、催化和機械性能，在基礎科學研究中引起了科研工作者們極大的興趣。目前，人們已經(jīng)合成了不同形貌的氧化鉬納米材料并在生物化學傳感、催化、鋰離子電池等方面取得了很大的進展。然而，現(xiàn)有的氧化鉬納米材料合成方法或操作步驟繁瑣、或耗時長、或反應條件苛刻、或使用有機溶劑。同時，具有熒光的氧化鉬納米材料鮮有報道，更未曾作為熒光探針應用于化學和生物傳感。因此，開發(fā)一種快速、環(huán)保且可大規(guī)模合成熒光氧化鉬納米材料的方法仍具有

2、很大的挑戰(zhàn)。
　　基于此，本文合成了具有熒光的氧化鉬量子點（MoOx QDs），并將其作為一種新型的熒光探針，用于環(huán)境和巰基化合物分析。本文的研究內(nèi)容如下：
　?。?）氧化鉬量子點的制備。本文以市售二硫化鉬粉末（MoS2）為前驅(qū)體，30%雙氧水（H2O2）為氧化劑，采用“一鍋煮”的方法合成了MoOx QDs。與以往方法相比，本方法具有以下優(yōu)點：合成速度快，在1個小時內(nèi)即可完成；在室溫下反應，無需外部設備輔助；合成的MoOx

3、QDs具有強熒光，絕對熒光量子產(chǎn)率為1.35%。
　?。?）MoOx QDs在環(huán)境水樣分析中的應用。利用Eu3+與MoOx QDs和磷酸根（Pi）中氧原子結合能力的差異，建立了一種新型的“off-on”熒光傳感器用于Pi的檢測。Pi濃度在0.1～160μmol/L時，體系溶液熒光強度與Pi濃度有很好的線性關系，檢測限為56nmol/L（3σ/k）。無需繁雜的樣品前處理，該方法即可快速準確地檢測環(huán)境水樣中Pi。
　　此外，利用

4、2，4，6-三硝基甲苯（TNT）在強堿性環(huán)境中形成的Meisenheimer復合物可通過內(nèi)濾效應猝滅MoOx QDs的熒光，本文還建立了一種新型的“turn-off”熒光傳感器用于檢測水樣中的TNT，線性范圍為0.5-240.0μmol/L，檢測限為0.12μmol/L。
　?。?）MoOx QDs在巰基化合物分析中的應用。Cu2+是一種常見的熒光猝滅劑，能夠通過靜態(tài)猝滅機理猝滅MoOx QDs的熒光，而活性巰基-SH與Cu2+之

5、間較強的親和力使Cu2+從與MoOx QDs分離，從而使MoOx QDs的熒光恢復?；诖嗽?，本文建立了巰基藥物卡托普利（Cap）的傳感平臺，且實現(xiàn)了藥物中Cap的定量分析。此外，乙酰膽堿酯酶（AchE）可催化底物硫代乙酰膽堿生成硫代膽堿（Tch）。Tch中所帶有活性基團巰基可與Cu2+相互作用，使得生成的MoOx QDs-Cu2+復合物解離，進而恢復MoOx QDs的熒光。但當AchE抑制劑存在時，AchE活性被抑制，無法生成Tch

6、，因此溶液熒光無法恢復。根據(jù)此原理，本文建立了基于MoOx QDs-Cu2+的“off-on”平臺以用于AchE活性檢測及其抑制劑篩選。在優(yōu)化的條件下，AchE活性檢測的線性范圍為0.1～15.0mU/mL，檢測限為0.08mU/mL，常見抑制劑，如撲滅津、毒死蜱等對AchE活性具有很好的抑制效果。
　　綜上，本文開發(fā)了一種快速、簡便、環(huán)保的“一鍋煮”方法，制備了具有強熒光的MoOx QDs，而后將新制備的MoOx QDs作為一種