三氧化鉬-石墨烯復(fù)合材料的制備及其儲鋰性能研究.pdf

1、作為鋰離子電池電極材料，炭材料以其高度的穩(wěn)定性和良好的循環(huán)性能引起了世界范圍內(nèi)的廣泛關(guān)注和研究，成為目前世界上唯一商業(yè)化大量使用的負極材料。在其他眾多的電極材料中，過渡金屬氧化物作為一種新型負極材料逐漸引起科學(xué)家們的關(guān)注。
　　過渡金屬氧化物理論容量高，但是循環(huán)性能不穩(wěn)定。其中，鉬基氧化物負極材料結(jié)構(gòu)多變、種類豐富、理論比能量高，在鋰離子電池負極材料方面具有較大的潛力，但如何制備具有高比容量、優(yōu)良循環(huán)以及倍率性能的鉬基氧化物負極材

2、料仍面臨巨大挑戰(zhàn)。本工作著眼于將三氧化鉬與具有優(yōu)異導(dǎo)電能力的石墨烯相結(jié)合，通過改變復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)來改善兩種材料單獨使用時存在缺點，以便實現(xiàn)良好的循環(huán)穩(wěn)定性、高儲鋰能力和長久的循環(huán)壽命。
　　本研究首先通過改進的Hummers法制備氧化石墨烯，再使用水熱法制備三氧化鉬/氧化石墨烯復(fù)合材料，最后通過高溫熱還原處理獲得了三氧化鉬/石墨烯復(fù)合材料，并分析比較了原料配比和熱還原溫度對復(fù)合材料形貌、結(jié)構(gòu)以及電化學(xué)性能的影響;采用X射線衍射(X

3、RD)、掃描電鏡(SEM)、熱重分析(TG-DTA)和拉曼光譜等測試手段對復(fù)合物材料進行表征;利用充放電測試考察復(fù)合電極材料的可逆容量、倍率性能等電化學(xué)性能，闡明了復(fù)合材料結(jié)構(gòu)、性能與電化學(xué)行為之間的關(guān)系。研究結(jié)果表明，高溫還原反應(yīng)后的三氧化鉬/石墨烯復(fù)合材料保持了石墨烯的層狀結(jié)構(gòu)且表面光滑平整，三氧化鉬顆粒均勻分散在片層之間而形成C-Mo-C夾層結(jié)構(gòu)。同時，純的三氧化鉬顆粒存在團聚現(xiàn)象，復(fù)合材料中三氧化鉬團聚粒徑由400 nm下降為3

4、0 nm左右。復(fù)合材料電極的首次放電容量達到922.9 mAh·g-1，可逆容量為424.8 mAh·g-1，30次循環(huán)后可逆容量為277.5mAh·g-1，其庫倫效率達到98.3％。
　　高溫還原處理溫度從400℃提升到600℃和800℃后，復(fù)合材料結(jié)構(gòu)出現(xiàn)團聚和一定的坍塌，隨著還原溫度的升高，樣品中部分三氧化鉬由顆粒狀向棒狀和片狀轉(zhuǎn)變，受結(jié)構(gòu)變化的影響，對應(yīng)電極的循環(huán)性能有所降低，首次充放電容量逐漸降低。增加原料中三氧化鉬比例