以EMT為晶種外延生長制備NaY沸石膜及其滲透蒸發(fā)性能研究.pdf

1、NaY沸石膜具有獨(dú)特的三維十二元環(huán)孔道體系，孔徑尺寸為0.74 nm，有利于大分子物質(zhì)的分離，骨架中高的鋁含量以及籠穴周圍高度分散的鈉離子，使其具有較強(qiáng)的親水性和極性，對親水性和極性強(qiáng)的分子具有較優(yōu)的分離選擇性。碳酸二甲酯(DMC)的合成一般以甲醇(MeOH)為原料，反應(yīng)后常會(huì)存在兩者的共沸物，不易分離;采用酯交換法合成碳酸二苯酯(DPC)過程中，由于受到熱力學(xué)平衡的限制，反應(yīng)平衡轉(zhuǎn)化率低，同樣存在DMC和MeOH共沸的問題，及時(shí)將產(chǎn)物

2、MeOH進(jìn)行有效地分離能夠提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率。MeOH分子動(dòng)力學(xué)直徑為0.38 nm，DMC具有與丙酮和甲基叔丁基醚相似的結(jié)構(gòu)，其動(dòng)力學(xué)直徑與兩者接近(丙酮為0.47 nm，甲基叔丁基醚為0.63 nm)，MeOH分子尺寸小于DMC，且親水性和極性高于DMC。NaY沸石膜作為親水性膜材料能夠優(yōu)先吸附MeOH，對醇的選擇性較好，同時(shí)NaY沸石膜分離MeOH/DMC的混合物能夠克服有機(jī)膜易溶脹的缺點(diǎn)，穩(wěn)定性好。
　　本論文考察了合成條件

3、（晶種及晶種層、二次生長液組成）對NaY沸石膜微結(jié)構(gòu)的影響，以EMT沸石為晶種，α-Al2O3為載體，采用二次生長法制備了致密且連續(xù)的NaY沸石膜。通過X-射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡（TEM）等分析測試手段對EMT沸石晶種、晶種層及NaY沸石膜進(jìn)行了一系列的表征，并對沸石膜進(jìn)行了滲透分離性能的檢測，結(jié)果表明:
　　1、采用偏鋁酸鈉為鋁源在無模板劑及低溫條件下合成EMT型沸石，晶粒呈現(xiàn)六方形貌，晶粒大小約為20

4、-30 nm左右。以無水乙醇作為分散介質(zhì)，晶種液濃度為0.1％，晶種擔(dān)載量為1.0 mL，晶種能夠完全覆蓋載體，制備均勻完備的晶種層，在此晶種層上，經(jīng)二次生長可制備連續(xù)致密的NaY沸石膜，膜層厚度約12μm。
　　2、二次生長液物質(zhì)的量組成n SiO2∶n Al2O3∶n Na2O∶n H2O=10∶1∶14∶840，在室溫下攪拌陳化24 h，于100℃下晶化6h制備的NaY沸石膜交聯(lián)程度較高，沸石膜連續(xù)致密，且沒有雜晶的出現(xiàn)。<

5、br>　　3、NaY沸石膜在50℃條件下滲透分離MeOH/DMC(50 wt％)體系，隨滲透時(shí)間的延長沸石膜保持良好的穩(wěn)定性，總滲透通量為0.110-0.120Kg/(m2·h)，分離因子約為18;隨著原料液中甲醇濃度(20-80 wt％)的增大，總滲透通量(0.115-0.137 Kg/(m2·h))增加，分離因子(34.2-5)降低;隨著原料液溫度(30-80℃)的升高，總滲透通量(0.09-0.179 Kg/(m2·h))增大，分