可磁回收的ZnFe2O4@C@TiO2--FN復(fù)合催化劑的制備及光催化機理研究.pdf

1、針對粉體TiO2催化劑回收困難、可見光照射下催化活性低的問題，本文制備了氟氮共摻雜改性的可磁回收的三元復(fù)合催化劑。首先以ZnFe2O4磁性納米粒子為磁核，葡萄糖為碳源合成了二元磁性納米粒子ZnFe2O4@C(ZC);然后以氟化胺作為摻雜源、鈦酸四丁酯作為鈦源，采用水熱法合成三元復(fù)合催化劑ZnFe2O4@C@T1O2-FN(HZCT-FN)。以甲基橙作為模擬污染物探究其催化活性，優(yōu)化了水熱時間、水熱溫度、鈦酸四丁酯用量、摻雜量、葡萄糖濃度

2、等工藝條件。結(jié)果表明，當ZC為0.2g、水熱時間6h、水熱溫度140℃、TBOT用量6mL、氟氮與鈦摩爾比1∶10、葡萄糖0.3M時所制備的催化劑活性最高。在紫外光180min和可見光45min對甲基橙的降解率分別達到95％和98％。TEM結(jié)果顯示HZCT-FN是具有核殼結(jié)構(gòu)的球形顆粒，粒徑約為1μm，殼層厚度約為120nm;XRD結(jié)果顯示殼層TiO2為銳鈦礦，VSM測試結(jié)果表明復(fù)合催化劑飽和磁化強度(Ms)為4.7emu/g;XPS結(jié)

3、果顯示F、N在T1O2晶格中取代了O原子形成N-T13+和T1-F鍵;UV-V1s DRS發(fā)現(xiàn)氟氮摻雜后催化劑對可見光的吸收明顯增強，帶隙能減小為182eV。
　　為進一步探究HZCT-FN的光催化反應(yīng)機理，在反應(yīng)體系中分別加入EDTA、TBA和AgNO3等，考察添加物對光催化反應(yīng)的影響，并結(jié)合FT-IR、XRD、UV-V1s DRS、PL光譜和EPR等表征方法，分析HZCT-FN催化反應(yīng)過程中的主要活性自由基及其作用。結(jié)果表明，

4、加入少量EDTA時光催化活性下降，隨著EDTA濃度增加，光催化活性反而升高;TBA對催化劑的光催化活性影響不大;少量的AgNO3抑制了光催化活性。FT-IR及XRD結(jié)果顯示，EDTA與催化劑形成了電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物(CTSC);PL光譜和光電流密度結(jié)果表明，CTSC有利于光生電子和空穴的分離，使更多的電子轉(zhuǎn)移到催化劑的表面;EPR顯示隨著EDTA濃度的增加，更多的光生空穴被捕獲致使反應(yīng)體系中OH含量下降，CTSC將大量的光生電子傳輸?shù)酱呋瘎?/p>