以氧化鈾粉末為原料的碳化鈾核燃料微球的制備.pdf

1、由于化石能源資源儲量有限且不可再生，為了滿足人類社會的持續(xù)發(fā)展對能源的需求，人們開發(fā)并利用了包括核能在內(nèi)的其他能源來替代化石能源。核能具有能量密度高、核能資源儲備豐富等優(yōu)點，然而核反應(yīng)堆在運行過程中會產(chǎn)生大量乏燃料，若不進行妥善處理，其中含有的次錒系核素(MA)和長壽命裂變產(chǎn)物(LLFP）等高放射性廢物將會對環(huán)境造成嚴重的放射性污染。為此人們采用了分離-嬗變策略來處理乏燃料。此方法將次錒系核素和長壽命裂變產(chǎn)物等高放射性廢物從乏燃料中分離

2、并嬗變?yōu)榈头派湫灾卸虊勖怂鼗蚍€(wěn)定核素從而減小了乏燃料對環(huán)境的污染。
　　加速器驅(qū)動的次臨界系統(tǒng)(ADS)具有很強的嬗變次錒系核素和長壽命裂變產(chǎn)物的能力，人們對此做了許多研究。由于碳化物彌散型核燃料導(dǎo)熱性好，密度高，燃耗深，因此它成為了中國ADS反應(yīng)堆的備選燃料之一。制備碳化物彌散型核燃料時首先需要制備碳化物核燃料微球。而目前碳化物核燃料微球制備的方法主要有粉末冶金法和溶膠凝膠法。分離乏燃料時得到的氧化物粉末不能直接作為溶膠凝膠法

3、制備碳化物核燃料微球的原料，而粉末冶金法在制備碳化物核燃料微球時又容易引起放射性粉塵的污染和碳化物自燃問題，所以本研究設(shè)計了一種全新的以氧化物粉末為原料的碳化物核燃料微球的濕法制備流程。作為一個先導(dǎo)性的基礎(chǔ)研究，本研究使用了八氧化三鈾(U3O8)粉末為原料來制備碳化鈾核燃料微球而并未在原料粉末中摻雜含次錒系核素和長壽命裂變產(chǎn)物的氧化物粉末。本文的研究內(nèi)容如下所示:
　　1.設(shè)計了一種“八氧化三鈾粉末→原料漿液→漿液液滴→U3O8/

4、C凝膠微球→碳化鈾核燃料微球”制備路線，應(yīng)用微流體控制技術(shù)成功制備了粒徑可控、尺寸均一、球形度良好的碳化鈾核燃料微球。
　　2.分別設(shè)計了兩種凝膠反應(yīng)體系實現(xiàn)原料液滴到凝膠微球的轉(zhuǎn)變。詳細研究了兩種凝膠反應(yīng)體系對凝膠微球球形度的影響，最終確定了以硼酸-聚乙烯醇凝膠反應(yīng)體系制備U3O8/C凝膠微球的技術(shù)路線，并探究了凝膠反應(yīng)中硼酸質(zhì)量分數(shù)對凝膠微球球形度的影響，確定了最佳的硼酸質(zhì)量分數(shù)。
　　3.對凝膠微球進行了熱分析，并結(jié)合