低維納米自旋電子材料的第一性原理研究.pdf

1、自旋電子學(xué)器件利用電子的自旋對(duì)信息進(jìn)行存儲(chǔ)、運(yùn)輸和處理，過(guò)去幾十年中在科學(xué)領(lǐng)域以及工業(yè)領(lǐng)域都引起了廣泛的關(guān)注。實(shí)用的自旋電子器件需要有較高的自旋極化率，居里溫度以及大的磁晶各向異性能等特點(diǎn)。另外，納米材料的研究及其應(yīng)用是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)研究中的重要課題。在納米尺度上實(shí)現(xiàn)自旋電子器件的關(guān)鍵是研究具有上述性質(zhì)的低維鐵磁晶體。隨著石墨烯的快速發(fā)展，以及低維材料獨(dú)特多樣的電子結(jié)構(gòu)，研究者對(duì)低維半金屬材料的研究興趣一直呈指數(shù)增長(zhǎng)。但是由于碳材

2、料中很難觀察到明顯的磁性，作為一種選擇，二維類石墨烯結(jié)構(gòu)的無(wú)機(jī)材料引起了人們的興趣。
　　金屬有機(jī)框架材料(MOFs)是由金屬和多齒有機(jī)單元通過(guò)配位鍵自組裝成的一種多孔類沸石聚合物，它能夠形成一維、二維和三維的結(jié)構(gòu)，從而被廣泛的研究。在設(shè)計(jì)MOFs材料時(shí)，根據(jù)所選擇的金屬種類，配體的尺寸和結(jié)構(gòu)或者空間位組等特點(diǎn)將會(huì)產(chǎn)生多種多樣的性質(zhì)。
　　近年來(lái)，隨著密度泛函理論以及相關(guān)數(shù)值算法的發(fā)展，采用第一性原理的方法在原子尺度設(shè)計(jì)和研

3、究磁性材料已經(jīng)成為重要的研究手段。在本論文中，我們使用第一性原理計(jì)算的方法，研究了理論預(yù)測(cè)的低維納米材料的基本電子結(jié)構(gòu)和磁性。本論文分為六章，主要有三部分，第一部分即第一章簡(jiǎn)單地介紹了密度泛函理論。第二部分包括第二、三、四、五章，主要介紹了低維納米材料的基本性質(zhì)。第三部分介紹了金屬甲酸鹽框架[NH4][M(HCOO)3]的鐵電和鐵磁性。
　　第一章主要介紹了密度泛函理論的發(fā)展。首先簡(jiǎn)單介紹了量子力學(xué)的絕熱近似和Hartree-Fo

4、ck近似，然后是Hohenberg-Kohn理論，Kohn-Sham方程，交換相關(guān)能量泛函以及幾個(gè)計(jì)算常見(jiàn)的軟件包。在最后部分，我們對(duì)Berry Phase理論計(jì)算電極化的方法做了具體的介紹。
　　第二章介紹了新的二維結(jié)構(gòu)Fe2Si的電子性質(zhì)和磁性。在這個(gè)工作中，基于第一性原理計(jì)算和分子動(dòng)力學(xué)模擬(AlMD)，我們構(gòu)建了類石墨烯結(jié)構(gòu)的Fe2Si材料，結(jié)果表明單層Fe2Si晶體是鐵磁半金屬，并且結(jié)構(gòu)可以在高達(dá)1200K的高溫下保持穩(wěn)

5、定。它具有約780K的居里溫度和相當(dāng)大的磁各項(xiàng)異性能，這些性質(zhì)使單層Fe2Si在自旋電子學(xué)器件和電子設(shè)備方面有很好的應(yīng)用前景。
　　第三章主要使用雜化泛函HSE06計(jì)算了單層NbS2的電子結(jié)構(gòu)和磁性，不同于PBE泛函計(jì)算的結(jié)果，HSE06的計(jì)算顯示單層NbS2是窄帶隙的雙極磁性半導(dǎo)體，并且研究了不同類型的載流子摻雜以及施加應(yīng)變對(duì)電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的改變。
　　第四章簡(jiǎn)單計(jì)算了從CrOX(X=Cl，Br)體相結(jié)構(gòu)中剝離出的單層CrO

6、X的基本電子性質(zhì)以及結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。
　　第五章主要計(jì)算了一維的金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)金屬-1，2，4，5苯四胺以及1，2，4，5苯酚的分子納米線。使用第一性原理的方法研究了這些納米線的穩(wěn)定性以及電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)。計(jì)算結(jié)果表明這些納米線的結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的，并且都是半導(dǎo)體的性質(zhì)。另外，我們也分析了載流子摻雜對(duì)電子結(jié)構(gòu)的影響。
　　第六章研究了金屬甲酸鹽框架[NH4][M(HCOO)3][M=Sc-Zn]的鐵電極化以及磁性。首先，基于第一性原理