二維半導(dǎo)體納米材料磁性摻雜與自旋調(diào)控的第一性原理研究.pdf

1、二維半導(dǎo)體納米材料如六角氮化硼、石墨炔等是未來(lái)微納電子器件的優(yōu)選材料。過(guò)渡金屬摻雜能夠有效的調(diào)控二維系統(tǒng)的電子結(jié)構(gòu)并引入磁性，從而為其在自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用提供了基礎(chǔ)。本文基于第一性原理結(jié)合自洽的Hubbard U方法系統(tǒng)研究了二維六角氮化硼及新型石墨炔體系3d過(guò)渡金屬摻雜對(duì)其磁性特征的調(diào)控作用，為這兩類典型的二維半導(dǎo)體納米材料在自旋電子學(xué)器件應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。我們的研究?jī)?nèi)容及主要成果包括如下四個(gè)方面：
　　(1)過(guò)渡金屬吸附對(duì)

2、石墨炔的磁性與電子性質(zhì)的調(diào)控。
　　我們發(fā)現(xiàn)過(guò)渡金屬摻雜石墨炔的結(jié)構(gòu)、電子和磁性性質(zhì)都依賴于3d過(guò)渡金屬的d軌道在位庫(kù)倫勢(shì)。通過(guò)線性響應(yīng)方法，我們系統(tǒng)地確定了3d金屬在吸附石墨炔時(shí)其d軌道的在位庫(kù)倫勢(shì)。通過(guò)結(jié)合DFT及線性響應(yīng)的Hubbard U方法，我們系統(tǒng)研究了3d過(guò)渡金屬吸附石墨炔系統(tǒng)的電子及磁性性質(zhì)，我們發(fā)現(xiàn)3d過(guò)渡金屬吸附能有效調(diào)控石墨炔體系的電子和磁性特征，并在相應(yīng)系統(tǒng)中誘導(dǎo)產(chǎn)生出自旋極化半導(dǎo)體。這些磁性特征的產(chǎn)生主要

3、來(lái)源于3d過(guò)渡金屬與石墨炔之間的電荷轉(zhuǎn)移以及3d過(guò)渡金屬s、p和d軌道之間的電荷重新分布；
　　(2)過(guò)渡金屬納米線在石墨炔表面的磁交換耦合與磁各項(xiàng)異性。
　　有序且分立分布的自旋結(jié)構(gòu)的缺乏，嚴(yán)重阻礙了二維材料在自旋納米器件中的應(yīng)用。相對(duì)于過(guò)渡金屬在石墨烯和氮化硼表面的弱的結(jié)合能及團(tuán)簇效應(yīng)，過(guò)渡金屬在石墨炔表面具有強(qiáng)的吸附結(jié)合特征，更容易分散的吸附在石墨炔表面。我們的研究發(fā)現(xiàn)有序的過(guò)渡金屬納米線能夠穩(wěn)定的在石墨炔表面形成，并

4、且表現(xiàn)出長(zhǎng)程磁序和各向異性。過(guò)渡金屬納米線的摻雜能夠進(jìn)一步的調(diào)制石墨炔的磁性及電子結(jié)構(gòu)，并且我們的研究表明石墨炔是未來(lái)制備有序3d過(guò)渡金屬體系的良好的模板。過(guò)渡金屬鏈在石墨炔表面的長(zhǎng)程磁序主要來(lái)自過(guò)渡金屬之間的超交換相互作用，并在相應(yīng)體系中形成較強(qiáng)的磁各向異性；
　　(3)過(guò)渡金屬摻雜六角氮化硼系統(tǒng)的磁性開(kāi)關(guān)效應(yīng)。
　　過(guò)渡金屬摻雜在二維材料中的自旋態(tài)和自旋耦合效應(yīng)可能被用做潛在的自旋開(kāi)關(guān)和納米電子邏輯器件的一部分。針對(duì)此，

5、我們通過(guò)H/F化學(xué)修飾等實(shí)現(xiàn)了過(guò)渡金屬摻雜BN二維材料中的電子、磁性和自旋性質(zhì)的調(diào)控。通過(guò)化學(xué)元素氫原子的吸附，我們能夠?qū)崿F(xiàn)過(guò)渡金屬摻雜六角氮化硼材料的自旋態(tài)，由“開(kāi)”到“關(guān)”、由“高”到“低”的邏輯轉(zhuǎn)換；
　　(4)二維零磁矩反鐵磁自旋極化半導(dǎo)體。
　　自旋電子學(xué)的發(fā)展，迫切需要設(shè)計(jì)新的材料來(lái)操縱自旋自由度。通常電子自旋極化總是與磁性共存，由于磁性材料磁疇的存在，可能會(huì)影響純的自旋流的產(chǎn)生。基于理論計(jì)算，我們通過(guò)過(guò)渡金屬摻