莫來石氧化物催化劑SmMn2O5在三效催化中的應(yīng)用和機理研究.pdf

1、汽車工業(yè)的發(fā)展，所帶來的有害尾氣（CO、HCs和NOx等）對環(huán)境產(chǎn)生嚴重的污染，如何消除有害尾氣已經(jīng)成為社會關(guān)注的焦點，對中國汽車工業(yè)的發(fā)展及人民生活安康顯得尤為重要，三效催化在去除這些污染物方面展現(xiàn)出非常高的效率。貴金屬Pt、Pd或者Rh因其高的活性常用作為三效催化劑。但貴金屬價格昂貴，有限的供給，高溫穩(wěn)定性較差，易發(fā)生團聚導(dǎo)致性能降低等原因限制了它的應(yīng)用。鈣鈦礦催化劑因其價格低廉且良好的CO和NO氧化性能一直被廣泛的研究。但是鈣鈦礦

2、催化劑在苛刻尾氣排放條件下較差的高溫抗水熱老化性能嚴重的限制應(yīng)用。因此作者想尋求一種既具有不俗的催化性能，又有良好高溫抗老化性能且價格低廉的新型催化劑。莫來石氧化物SmMn2O5由于其展現(xiàn)的良好的NO氧化性能及高溫穩(wěn)定性吸引了作者的目光。利用共同沉淀法合成莫來石催化劑SmMn2O5，評估其三效催化性能并和鈣鈦礦催化劑LaCoO3進行對比，通過XRD、BET、SEM、XPS、H2-TPR、O2-TPD和CO+O2pulse等手段對催化劑進

3、行表征，研究其三效催化活性、結(jié)構(gòu)、物化性質(zhì)及催化性能之間的關(guān)系，初步探索催化劑的催化作用機理。
　　本文的主要工作包括：
　　（1）研究了莫來石氧化物催化劑SmMn2O5在CO氧化及三效催化反應(yīng)中的性能，并與傳統(tǒng)鈣鈦礦催化劑LaCoO3進行對比。研究表明，莫來石氧化物催化劑有著優(yōu)于鈣鈦礦LaCoO3的CO氧化性能和更好的三效催化性能。其中CO的氧化性能可以和2％Pt負載Al2O3催化性能媲美。通過H2-TPR、O2-TPD和

4、CO+O2pulse實驗驗證了莫來石氧化物催化劑SmMn2O5有著良好的低溫還原能力以及氧物種遷移能力、氧存儲還原能力。這是莫來石氧化物SmMn2O5優(yōu)于鈣鈦礦氧化物L(fēng)aCoO3的關(guān)鍵影響因素。
　　（2）研究了850℃和1050℃水熱老化處理對兩種氧化物催化劑的性能影響，研究莫來石氧化催化劑SmMn2O5和鈣鈦礦氧化物催化劑LaCoO3的抗水熱老化性能。研究表明莫來石氧化物催化劑SmMn2O5的抗水熱老化性能優(yōu)于鈣鈦礦氧化物L(fēng)a

5、CoO3。老化后樣品的XRD，SEM和BET數(shù)據(jù)老化處理不會改變兩種氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，但是會導(dǎo)致催化劑晶粒生長，比表面積減小，降低催化性能，但莫來石性能減少相對較弱，有著更好的抗水熱老化性能。
　?。?）自主設(shè)計研發(fā)一套涂敷載體三效催化評價系統(tǒng)，并對其可靠性進行評價。研究表明，該系統(tǒng)不管是從穩(wěn)定性、氣密性、結(jié)構(gòu)合理性，還是從測試結(jié)果的可靠性均滿足用于檢測三效催化劑的活性。
　?。?）配制了涂覆載體的漿料配方，并涂覆堇