鈷基復(fù)合氧化物負(fù)載金催化劑的制備及催化分解N-,2-O.pdf

1、1997年12月通過(guò)的《京都議定書》明確提出要限制二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)、氧化亞氮(N2O)、氫氟烴(HFCs)、全氟烴(PFCs)、六氟化硫(SF6)等六種主要溫室氣體的排放量。N2O是一種溫室氣體，其溫室效應(yīng)潛值是CO2的320倍，大氣壽命約120年，而且對(duì)臭氧層有破壞作用。目前對(duì)流層中N2O體積濃度約為312-314ppb，每年的平均升幅是0.25[％]。人為排放的N2O主要來(lái)自己二酸生產(chǎn)、流化床燃燒過(guò)程和機(jī)動(dòng)車尾氣。

2、這些N2O廢氣如不經(jīng)處理直接排放到大氣中，將對(duì)生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重危害。催化分解法是消除N2O的主要方法，即在催化劑的作用下將N2O分解為對(duì)環(huán)境無(wú)害的氧氣和氮?dú)?2N2O=2N2+O2)。考慮到反應(yīng)過(guò)程的能耗，低溫反應(yīng)是選擇催化劑時(shí)應(yīng)考慮的一個(gè)重要因素，因此尋找一種低溫高效的催化劑是催化分解N2O的研究重點(diǎn)。而提高N2O分解過(guò)程中氧物種的脫附速率，是提高催化劑活性的關(guān)鍵因素。
　　 本文分別用離子交換法和共沉淀法制備了Au/Co-A

3、l催化劑，比較了它們的催化活性，結(jié)果表明：離子交換法制備的Au/Co-Al催化劑活性優(yōu)于共沉淀法制備的催化劑。為此，基于CoAl類水滑石的層間結(jié)構(gòu)，用離子交換法將AuCl4-交換至層間，焙燒后再加入堿金屬助劑，制得了含有Au和Na組分的CoAl類水滑石衍生復(fù)合氧化物，用于催化分解N2O，考察了金的負(fù)載量、HAuCl4溶液的預(yù)處理方式、焙燒溫度等制備參數(shù)對(duì)催化劑活性的影響。用原子發(fā)射光譜(ICP-AES)、比表面積測(cè)試(BET)、X-射線

4、衍射(XRD)、H2程序升溫還原(H2-TPR)、透射電鏡(TEM)、X-射線光電子能譜(XPS)等方法表征了催化劑的組成結(jié)構(gòu)，獲得了金的實(shí)際含量、BET比表面積、物相結(jié)構(gòu)、催化劑的還原性、表面元素形態(tài)、形貌結(jié)構(gòu)等信息。
　　 結(jié)果表明：離子交換反應(yīng)之前，預(yù)調(diào)節(jié)HAuCl4溶液的pH值至9.0，有利于提高催化劑的活性；催化劑中金的適宜負(fù)載量為1.1[％]、焙燒溫度為300℃。在鈷鋁氧化物中加入適量的助劑Na，提高了Co3+的還原

5、性和催化劑活性，Na的適宜負(fù)載量為1.5[％]。1.5[％]Na/1.1[％]Au/Co-Al催化劑上的N2O全分解溫度為450℃。用三元共沉淀法制備了鈷鈰復(fù)合氧化物負(fù)載金催化劑(Au/Co-Ce)，并通過(guò)堿金屬改性，用于催化分解N2O。當(dāng)催化劑中金含量為1.1[％]，焙燒溫度為300℃時(shí)，催化劑具有較高的催化活性。助劑Na的加入對(duì)催化劑的活性具有促進(jìn)作用。
　　 結(jié)果說(shuō)明：在鈷鈰復(fù)合氧化物中加入適量的金粒子和助劑Na，降低了C