過渡金屬催化劑催化分解N2O和選擇氧化苯甲醇反應(yīng).pdf

1、N2O是《京都議定書》限制排放的溫室氣體之一。催化分解法是消除N2O的有效方法。本論文用溶膠-凝膠法制備Co-Al和Mn-Co-Al復(fù)合氧化物催化劑，用于催化分解N2O?？疾炝舜呋瘎┙M成、母液pH值、絡(luò)合劑用量、助劑用量等制備參數(shù)對(duì)催化活性的影響。用XRD、BET、SEM、H2-TPR、O2-TPD、XPS等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征，結(jié)果表明：
　?。?）K改性Co-Al催化劑的最佳制備參數(shù)為：組成為CoCo1.5Al0.5O4

2、、母液pH=2、檸檬酸/金屬離子摩爾比為1、助劑用量為K/Co=0.02（原子比）。
　?。?）K改性Mn-Co-Al催化劑的最佳制備參數(shù)為：組成為Mn0.2Co2.3Al0.5O4、母液pH=2、K/(Mn+Co)=0.02（原子比）。
　?。?）適量K的加入，弱化了催化劑表面金屬-氧化學(xué)鍵，加快了氧物種的脫除，提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性。
　　苯甲醛是重要的有機(jī)合成中間體，廣泛用于醫(yī)藥、染料、香料等行業(yè)。苯甲醇選擇

3、氧化是制備苯甲醛的有效方法。本論文用溶膠-凝膠法制備Mn-Al和Cu-Mn-Al復(fù)合氧化物，水熱法合成金屬有機(jī)骨架化合物Cu3(BTC)2及衍生物，用O2、H2O2作氧化劑，催化苯甲醇選擇氧化，考察了催化劑制備參數(shù)、反應(yīng)條件對(duì)催化劑活性的影響，得到了以下結(jié)果：
　?。?）以甲苯為溶劑、O2為氧化劑、80?C反應(yīng)5 h，組成Mn2Al和Cu0.3Mn0.7Al2催化劑上的苯甲醇轉(zhuǎn)化率分別為36.6％和40.9%，苯甲醛選擇性100%

4、。
　?。?）110?C晶化24 h得到的Cu3(BTC)2為催化劑，在下列反應(yīng)條件：（溶劑）水10 ml，苯甲醇1 ml，H2O24 ml，催化劑50 mg，70?C反應(yīng)1 h，苯甲醇轉(zhuǎn)化率75.4%、苯甲醛選擇性83.5%（其余為苯甲酸）。
　　（3）Cu3(BTC)2衍生物（Cu@C）作催化劑，（溶劑）水10 ml，苯甲醇1 ml，H2O24 ml，催化劑50 mg，70?C反應(yīng)1 h，苯甲醇轉(zhuǎn)化率57.8%、苯甲醛選