類石墨相C3N4與MoS2-NiS-C3N4復合半導體的制備及光催化性能研究.pdf

1、由于制藥廢水的排放及廣譜抗生素在水產(chǎn)和家畜領域中的廣泛應用，水體中廣譜抗生素污染已經(jīng)危害對人類身體健康及自然環(huán)境的造成威脅，而石墨相C3N4(g-C3N4)由于其無毒和良好的化學穩(wěn)定性，以及表現(xiàn)出一定的可見光響應能力，在光催化降解污染物領域具有巨大的潛力;針對其存在可見光利用率低，電子-空穴對易復合等問題，本研究首先采用熱聚合法制備g-C3N4，然后采用水熱法和超聲水浴法制備了二元(MoS2/g-C3N4、NiS/g-C3N4)和三元復

2、合半導體(NiS/MoS2/g-C3N4);同時采用不同前驅(qū)體原料通過熱聚合法制得了g-C3N4/g-C3N4同質(zhì)復合半導體。
　　在制備二元及三元復合半導體過程中，通過分別調(diào)整MoS2和NiS在MoS2/g-C3N4和NiS/g-C3N4及NiS/MoS2/g-C3N4中的重量比來實現(xiàn)復合半導體中異質(zhì)結構的構筑;而在制備g-C3N4/g-C3N4同質(zhì)復合半導體過程中，通過調(diào)整前軀體原料的種類來實現(xiàn)同質(zhì)結構構筑。對制備的樣品采用X

3、RD、XPS、TEM、FT-IR、UV-Vis和PL等手段進行表征，分析了樣品對于兩種典型抗生素(環(huán)丙沙星CIP和鹽酸四環(huán)素TC)的光催化降解效果，并進行了動力學分析及光催化機理的探討;討論了各工藝參數(shù)對復合后g-C3N4微觀結構和可見光光催化性能的影響。
　　結果表明:(1)對于MoS2/g-C3N4復合半導體，MoS2成功地負載在g-C3N4表面上。在可見光下光照4h，材料對CIP的最高光催化降解率可達到82％，對TC最高光催

4、化降解率可達到100％，并且對應的動力學常數(shù)七值分別為純g-C3N4的2.3倍和1.4倍;(2)對于NiS/g-C3N4及NiS/MoS2/g-C3N4復合半導體，NiS成功地負載在g-C3N4表面上。在可見光光照2h后，NiS/MoS2/g-C3N4對環(huán)丙沙星和鹽酸四環(huán)素的光催化降解率分別可達到71.3％和96.2％，其k值分別為純g-C3N4的2.8和3.0倍，以及1％-NiS/g-C3N4的1.9倍和1.8倍。另外，經(jīng)過6次的重復

5、降解實驗后，其對甲基橙的光催化降解率仍可達到75.5％，說明NiS/MoS2/g-C3N4三元復合半導體具有較高的光催化穩(wěn)定性;(3)對于g-C3N4/g-C3N4同質(zhì)復合半導，不同前軀體原料之間的相互耦合實現(xiàn)了同質(zhì)結構的構筑。在經(jīng)過4h的可見光光照后，通過尿素和硫脲兩種前驅(qū)體耦合而成的g-C3N4/g-C3N4同質(zhì)復合半導對CIP和TC的光催化降解率可分別達到67.9％和92.3％。
　　本研究采用過渡金屬硫化物(NiS/MoS