g-C3N4-BiORr復(fù)合光催化材料制備及性能研究.pdf

1、能源與環(huán)境危機(jī)是人類目前面臨的最嚴(yán)峻的問題，尋找環(huán)境友好清潔能源一直是科學(xué)界研究的熱點(diǎn)。光催化技術(shù)能夠利用自然中取之不盡的太陽能，在能源與環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。特別是光催化技術(shù)可在比較溫和的條件下將有機(jī)污染物降解，不僅成本低廉，而且環(huán)保無二次污染，已成為一種極具發(fā)展前景的環(huán)境污染治理技術(shù)。
　　類石墨結(jié)構(gòu)氮化碳(g-C3N4)因其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、對可見光響應(yīng)、物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、成本低廉等優(yōu)點(diǎn)，成為備受關(guān)注的一種新型光催化

2、劑。然而通過傳統(tǒng)熱聚合方法制備出的g-C3N4顆粒尺寸大、比表面積低、量子效率低，限制了g-C3N4的應(yīng)用。針對以上問題，本文將球磨工藝與水熱質(zhì)子化處理工藝相結(jié)合制備了多孔g-C3N4，以提高其比表面積;在此基礎(chǔ)上控制BiOBr晶粒在多孔g-C3N4表面生長形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，獲得g-C3N4/BiOBr復(fù)合光催化材料。本文對材料的制備、結(jié)構(gòu)與性能進(jìn)行了研究，主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)采用機(jī)械球磨法對g-C3N4進(jìn)行預(yù)處理，

3、分析了球料比、物料溶劑比、球磨時間與球磨轉(zhuǎn)速等球磨工藝參數(shù)對g-C3N4粒度、形貌以及光催化性能的影響。結(jié)果表明:當(dāng)球料比為30∶1，物料溶劑比為1∶1，球磨時間為4h，球磨轉(zhuǎn)速為200r/min時g-C3N4粒徑分布最窄，顆粒最均勻。球磨預(yù)處理之后g-C3N4比表面積增大，對CR與RhB溶液的吸附率是球磨前的2.24、1.03倍;可見光照射下對CR與RhB溶液的降解速率是球磨前的2.9、4.5倍。
　　(2)采用水熱法利用硫酸對

4、球磨后的g-C3N4進(jìn)行質(zhì)子化處理，獲得具有多孔結(jié)構(gòu)的g-C3N4，考察了質(zhì)子化條件對g-C3N4形貌、結(jié)構(gòu)的影響，分析了多孔g-C3N4的光譜學(xué)特性、光電性能及光催化性能。結(jié)果表明:當(dāng)質(zhì)子化過程中的硫酸溶液濃度為0.4 mol/L時，制備出的g-C3N4具有較好的納米多孔結(jié)構(gòu)，比表面積提高到30.9 m2/g，達(dá)到初始樣品的8.9倍。多孔g-C3N4通過多孔結(jié)構(gòu)、晶粒細(xì)化及表面缺陷等因素有效促進(jìn)光生電子-空穴對高效遷移與分離，延長了載

5、流子壽命，提高了量子效率。此外，質(zhì)子化處理使得g-C3N4表面帶正電荷，對負(fù)電性染料CR的吸附及光催化降解能力顯著提升，表現(xiàn)出對負(fù)電性染料的選擇性降解。
　　(3)采用水熱法實(shí)現(xiàn)BiOBr晶粒在多孔g-C3N4表面的生長，制備出g-C3N4/BiOBr復(fù)合光催化材料，對產(chǎn)物形貌、結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能、光催化性能、光催化劑重復(fù)利用性、光催化活性物質(zhì)以及光催化機(jī)理等進(jìn)行了研究。結(jié)果表明:水熱條件下BiOBr晶粒均勻負(fù)載在多孔g-C3N4表面

6、，形成g-C3N4/BiOBr復(fù)合光催化材料。由于g-C3N4與BiOBr能帶的匹配，兩種物質(zhì)接觸界面形成了異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，有效促進(jìn)了光生電子空穴對的分離，提高了量子效率及光催化性能;而多孔性可有效增強(qiáng)催化劑對染料的吸附與接觸，提高光催化反應(yīng)速率;研究認(rèn)為參與光催化反應(yīng)的主要的活性物質(zhì)是·O2-1和h+。在可見光照射下，g-C3N4/BiOBr復(fù)合光催化材料對甲基橙與剛果紅染料的降解速率是多孔g-C3N4的2.4倍、1.9倍以及BiOBr的