基于g-C3N4或石墨烯的催化材料的制備及性能研究.pdf

1、碳材料和碳氮材料被認(rèn)為是一種有望廣泛應(yīng)用于污染控制領(lǐng)域的新型非金屬材料。他們具有比表面積大，吸附能力強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，常作為金屬催化材料的載體使用，起到增加對(duì)目標(biāo)物的吸附，促進(jìn)催化反應(yīng)發(fā)生的作用。金屬材料價(jià)格相對(duì)昂貴、在反應(yīng)過(guò)程中容易溶出而危害環(huán)境。如果能夠用非金屬，例如碳材料和碳氮材料，完全替代金屬，實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)反應(yīng)的高效催化，將有效降低污染物控制過(guò)程的成本并提高處理過(guò)程的環(huán)境安全性。
　　本文借助復(fù)合摻雜等手段，制備了以碳材料和碳氮材料

2、為主的新型催化材料，有效的促進(jìn)了其在光催化領(lǐng)域和熱催化領(lǐng)域的應(yīng)用。這將有助于開(kāi)發(fā)高效低成本環(huán)境友好型碳材料及碳氮材料催化材料，促進(jìn)其在污染控制領(lǐng)域的應(yīng)用。研究工作包括以下幾方面:
　　為了研究g-C3N4及其復(fù)合材料的光催化性能，將類石墨相氮化碳(g-C3N4)與二氧化鈦(TiO2)復(fù)合，構(gòu)建g-C3N4/TiO2復(fù)合光催化劑。制備的g-C3N4/TiO2復(fù)合物在g-C3N4與TiO2之間存在著高效的光生電荷的遷移和分離作用。在全

3、波長(zhǎng)照射下，60 min內(nèi)對(duì)苯酚的降解率達(dá)到了96.6％，動(dòng)力學(xué)常數(shù)為0.053 min-1，是g-C3N4的2.41倍，TiO2的3.12倍。
　　g-C3N4需要與其他光催化劑聯(lián)用，只能減少而不能避免使用金屬。為了開(kāi)發(fā)無(wú)金屬催化材料，采用水熱還原法制備了N-Gr熱催化劑，其含氮量為4.5％。在沒(méi)有光源的輔助，反應(yīng)溫度為100℃，反應(yīng)時(shí)間為5h，催化劑負(fù)載量為20 wt％的條件下，N-Gr催化氧化苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為25.3％，苯甲

4、醛的轉(zhuǎn)化數(shù)為0.15×10-2 mol g-1，具備催化氧化苯甲醇的活性，為深入研究打下基礎(chǔ)。
　　綜合分析發(fā)現(xiàn)含氧官能團(tuán)可能具有催化氧化苯甲醇的活性，因此為了增加碳材料含氧官能團(tuán)的含量，采用Hummers法制備了含有大量含氧官能團(tuán)的石墨氧化物(grapheneoxide，GO)。在相同的反應(yīng)條件下，發(fā)現(xiàn)GO具有比N-Gr更好的催化氧化苯甲醇的活性，其苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為100％，苯甲醛的轉(zhuǎn)化數(shù)為0.41×10-2 mol g-1。進(jìn)