單晶鈮酸鋰薄膜的結構和屬性研究.pdf

1、從20世紀末開始集成光學得到了迅速的發(fā)展，它可以實現(xiàn)將多個光學元件集成在同一塊芯片材料上，形成一個結構復雜、功能強大的微型/小型器件，以實現(xiàn)一種或多種光學功能，在傳感、通信/信號傳輸、環(huán)境檢測等領域都有廣泛的應用。集成光學在現(xiàn)代光通信和光信息處理應用中起了不可替代的作用，而薄膜則是集成光學系統(tǒng)一個關鍵的組成部分。將具有不同光學性質(zhì)的單晶材料通過一定方式結合在一起形成薄膜材料，可以實現(xiàn)單一晶體所無法實現(xiàn)的功能。
　　鈮酸鋰(LiNb

2、O3，LN)晶體是集成光學應用最多的一種晶體材料，因為其自身具有多種優(yōu)良的光學性能，如壓電、鐵電、光電、光彈、熱釋電、光折變和非線性等光學性質(zhì)。LN晶體有光學“硅”材料之稱，成為少數(shù)經(jīng)久不衰、源源不斷開辟應用新領域的光學功能材料。近十幾年以來，出現(xiàn)了一種制作高折射率差單晶薄膜的方法。離子注入技術和晶體鍵合技術相結合，將單晶鈮酸鋰薄膜鍵合到沉積有SiO2(也可以是別的材料)的絕緣體襯底，制備出單晶鈮酸鋰薄膜(lithiumniobate

3、on insulator，LNOI)。本論文中用的LNOI材料是三明治結構:LN薄膜/SiO2層/LN襯底。最上面是一層LN薄膜，厚度大約0.5μm，中間一層是非晶的SiO2，厚度約2μm，最下面一層是LN襯底。LN薄膜和SiO2層形成的高折射率差對光形成限制作用。光被限制在一個很小的空間內(nèi)，在很低的入射能量下，LNOI制作的波導中光的能量密度就可以達到很高的量級。LN體材料中的某些光學性質(zhì)，例如非線性光學效應和電光效應，在LNOI中可

4、以得到一定程度的加強。LNOI作為一種制作集成光學器件的理想平臺，制作的光學器件的性能可能有大幅度的提高，迄今已經(jīng)有不少在LNOI上制作的器件的報道。但是器件的性能在很大程度上取決于材料的性能，所我們所知，關于LNOI光學和結構屬性的報道并不多。因此，對于LNOI的結構和光學屬性應該進一步的探討，這對于設計、制備、評價LNOI上的集成光學器件有幫助和推動作用。
　　LNOI樣品制備中用到的核心技術之一是離子注入。離子注入過的光學晶

5、體在應用上還存在著一些困難和挑戰(zhàn)，關于離子注入的材料物理性質(zhì)的研究和認識的缺乏是限制LNOI應用的主要原因之一，其中因為離子注入引起的缺陷和損傷的性質(zhì)是至關重要的。一般認為在離子注入的過程中，注入離子與靶中的電子和晶格原子發(fā)生碰撞等相互作用，對晶格結構有一定程度的破壞。離子注入引起的晶體損傷會降低LN的電光系數(shù)、二階非線性系數(shù)等光學性質(zhì)。論文研究了LNOI中的晶格結構，測量了LNOI的平行方向和垂直方向的應力和LN薄膜層與襯底層在晶面上

6、的取向差，基于棱鏡耦合技術測量了線性電光系數(shù)γ13和γ33，在LNOI上制備了微環(huán)諧振器，還提出了近化學計量比LN薄膜的制作方法。
　　本論文研究的主要內(nèi)容與結果如下:
　　1.LNOI晶格結構的研究
　　在LNOI制作過程中離子注入過程能導致晶格損傷，在論文中我們通過在氧氣的氣氛下退火來恢復晶格結構。實驗中使用棱鏡耦合技術、盧瑟福背散射/溝道技術、共聚焦微拉曼散射和高分辨透射電鏡來研究在不同退火條件下LNOI的晶格損

7、傷，用高分辨X射線評估LNOI的晶格結構。實驗證明在氧氣的環(huán)境中經(jīng)過520℃下5個小時的退火，離子注入的損傷得到了很大程度的恢復。LNOI的雙折射接近于體材料;溝道譜中顯示在近表面LNOI是一個完美晶體;拉曼譜中顯示LNOI和LN體材料的譜線幾乎吻合;透射電鏡橫截面圖中顯示在LiNbO3薄膜/SiO2層界面上僅僅有一層非常薄的非晶過渡層，其余區(qū)域晶格條紋清晰;選區(qū)電子衍射的圖中沒有出現(xiàn)非晶環(huán)，并且衍射圖案是六邊形格子圖案，高分辨X射線顯

8、示LNOI很好的晶格排列。
　　2.LNOI應力的研究
　　在影響薄膜材料的諸多因素中，應力是不可能忽視的一個重要因素。應力的存在會直接影響薄膜材料的穩(wěn)定性和可靠性，嚴重的情況下可能會造成薄膜的脫落。LNOI的結構雖然只有幾百納米的厚度，但是應力的存在能導致界面的晶格扭曲，從而影響薄膜的光學性能和電學性能，還可能誘導不可預知的破壞力影響器件性能。LNOI應力的研究對于光學器件的制備非常重要。
　　高分辨X射線(HRXR

9、D)的ω-2θ掃描可以用來表征LNOI的平行和垂直方向的應力，因為x-ray表征的時候是無損的，而且具有高精度和很強的穿透力。HRXRD從LN薄膜層中得到的圖像提供了直接測量薄膜應變分量的一種辦法。根據(jù)薄膜峰的位置變化計算得出晶格常數(shù)，再用晶格常數(shù)表征應力，包括垂直方向的壓力和平行方向的拉力。HRXRD的ψ掃描還可以測出在某個晶面上LN薄膜層和襯底在鍵合過程對齊時的取向差（δψ)。由于LN薄膜和SiO2層的熱膨脹系數(shù)不同，形成了LN薄膜

10、的垂直方向和水平方向的應變分量。實驗結構表明，由于LN薄膜的熱膨脹系數(shù)遠大于SiO2，退火后晶格常數(shù)水平方向ar變大，垂直方向cr變小。HRXRD的ψ掃描探測的在(104)上LN薄膜層和襯底的取向差是0.98°。
　　3.LNOI線性電光系數(shù)的研究
　　LN晶體有優(yōu)良的電光特性，具有較大電光線性系數(shù)(γ13=9.5pm/V，γ33=31.2pm/V)。LN晶體作為集成光學系統(tǒng)的基礎部分，被用來實現(xiàn)許多光學器件，包括聲光器件、

11、表面濾波器、電光開關、電光調(diào)制器等。對于LNOI來說，希望LN薄膜層跟體材料一樣，也具有較大的電光系數(shù)。離子注入導致的晶格損傷，可能會影響到LN薄膜層電光系數(shù)。論文中改進了一種基于棱鏡耦合技術的平面波導電光系數(shù)的測量方法。使用棱鏡耦合技術測量出LNOI的折射率，通過上下電極加上電場后，再測量調(diào)制后折射率，通過折射率的變化來確定LNOI的線性電光系數(shù)。利用此方法在入射光波長是632.8nm的時候測量了LNOI的電光系數(shù)γ13和γ33。結果

12、顯示，在氧氣的氣氛下，經(jīng)過520℃/5h退火處理的LNOI的線性電光系數(shù)γ13和γ33和LN體材料的很接近。
　　4.LNOI上微環(huán)諧振腔的研究
　　在LNOI上面制備的光學器件，將會大幅度提高基于非線性效應的光學性能。由環(huán)形的光波導和直的光波導耦合而成的微環(huán)諧振器是一個結構緊湊的光學濾波器，它可以用來構建多種不同用途的集成光學器件，包括光調(diào)制器、光開關、光插分復用器、光路由器、光傳感器等。論文中在LNOI上面設計了微環(huán)諧振

13、腔。將樣品拋光成楔形，微環(huán)諧振腔刻蝕在楔形樣品的尖上，實現(xiàn)了聚焦離子束刻蝕時不用換視野，大大提高了刻蝕的精度。我們搭建了LNOI微環(huán)諧振腔與單模光纖的耦合系統(tǒng)。有關微環(huán)諧振器與直波導耦合效果的測試工作正在進行中。
　　5.近化學計量比LiNbO3薄膜的制備和表征
　　LN晶體是一種典型的非化學計量比1∶1的晶體，商業(yè)用的LN晶體具有同成分的配比([Li]/[Nb]=48.4/51.6)。鋰離子的缺失造成晶體中存在大量的空位缺

14、陷，致使LN晶體的許多物理性能受到一定的影響。LNOI是從LN晶體上剝離下來的，成分也不例外。近化學計量比的LN晶體已經(jīng)出現(xiàn)，其中一些物理屬性得到了的改變，如反轉電壓明顯降低、雙折射差增大等。因此很有必要制作高品質(zhì)的近化學計量比的LN薄膜，探索折射率差、晶格常數(shù)和偶極矩等物理性質(zhì)。
　　論文中采用富鋰氣相傳輸平衡技術在氧氣的氣氛下520℃退火5小時提高LNOI中的Li/Nb比，制備近近化學計量比鈮酸鋰薄膜(NSLNOI)。使用棱鏡

15、耦合儀測量折射率，在激光波長632.8nm時測得NSLNOI異常光的折射率是2.1983，小于同成分LN的2.2024，向化學計量比LN的2.1898靠近。使用高分辨X射線的的ω-2θ掃描測得NSLNOI的晶格常數(shù)(cr)是13.8604(A)，小于體材料LN的13.8655(A)，向近化學計量比LN的13.8562(A)靠近。共聚焦微區(qū)拉曼散射對于LiNbO3晶格結構的微小變化都很敏感，通過實驗測得NSLNOI和LNOI在共聚焦微區(qū)拉