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1、旋轉(zhuǎn)光(電)化學(xué)轉(zhuǎn)盤工藝作為一種新穎、應(yīng)用前景廣闊的水污染控制技術(shù),受到越來(lái)越多的重視和研究。本論文以旋轉(zhuǎn)光(電)催化反應(yīng)器作為研究目標(biāo),將分別建立在具有不同微觀納米結(jié)構(gòu)和材料特性的功能性二氧化鈦光催化劑基礎(chǔ)上的光催化氧化技術(shù)與電化學(xué)氧化技術(shù)進(jìn)行有機(jī)耦合。從技術(shù)原理上而言,旋轉(zhuǎn)光(電)化學(xué)轉(zhuǎn)盤工藝實(shí)際上是在功能性二氧化鈦旋轉(zhuǎn)光催化電極上將傳統(tǒng)主相型光催化氧化技術(shù)、光學(xué)特性優(yōu)良的新型薄膜光催化氧化技術(shù)和電學(xué)性質(zhì)優(yōu)良的電催化氧化技術(shù)三者進(jìn)行
2、有機(jī)耦合,而所耦合的三種不同的催化氧化過(guò)程在整個(gè)耦合降解/消解體系中具有完全不同的作用和意義。同時(shí),以有機(jī)污染底物染料甲基橙、羅丹明B以及化學(xué)需氧量(chemical oxygen demand, COD)待測(cè)水樣(包括模擬水樣和實(shí)際水樣兩大類)作為研究對(duì)象,重點(diǎn)研究新型光(電)化學(xué)轉(zhuǎn)盤工藝的耦合工藝特性以及影響耦合工藝特性的主要試驗(yàn)參數(shù),在確定最佳實(shí)驗(yàn)工況的基礎(chǔ)上對(duì)污染物的去除效果和去除規(guī)律以及COD檢測(cè)效果和檢測(cè)規(guī)律進(jìn)行動(dòng)力學(xué)研究和
3、機(jī)理分析。
本論文主要研究結(jié)論:
①具有良好表觀形貌和結(jié)構(gòu)特征、微觀納米結(jié)構(gòu)均一性高、排列整齊的二氧化鈦納米管陣列薄膜在有效陽(yáng)極氧化面積為38cm2的金屬鈦基體上被成功制備,所制備的功能性光催化劑具有良好的光學(xué)、電學(xué)、光電化學(xué)和光電催化特性,并可作為耦合旋轉(zhuǎn)光化學(xué)轉(zhuǎn)盤應(yīng)用于旋轉(zhuǎn)光(電)化學(xué)轉(zhuǎn)盤工藝中;
②與以微觀納米結(jié)構(gòu)均一性差、排列不整齊的二氧化鈦納米顆粒薄膜光電極(0DTNP/Ti)為基礎(chǔ)的
4、耦合光電催化反應(yīng)體系相比,以微觀納米結(jié)構(gòu)均一性高、排列整齊的二氧化鈦納米管陣列薄膜光電極(1D TNT/Ti)為基礎(chǔ)的耦合光電催化反應(yīng)體系對(duì)目標(biāo)污染底物的光電催化去除效果更好(在不同污染底物初始濃度下甲基橙去除凈增長(zhǎng)率為7.6%-32.3%):
③在以微觀納米結(jié)構(gòu)均一性高、排列整齊的1DTNT/Ti納米光電極為基礎(chǔ)的耦合光電催化反應(yīng)體系對(duì)目標(biāo)污染底物甲基橙的耦合光電催化去除過(guò)程具有良好的穩(wěn)定性和可重復(fù)性,同一個(gè)光催化劑重復(fù)
5、利用10次之后其光催化降解速率常數(shù)的變化幅度小于10%;相反地,甲基橙在以微觀納米結(jié)構(gòu)均一性差、排列不整齊的0D TNP/Ti納米光電極為基礎(chǔ)耦合光電催化體系的降解過(guò)程可重復(fù)性較差,同一個(gè)光催化劑重復(fù)利用10次之后其光催化降解速率常數(shù)的變化幅度大于30%;
④在完全相同的實(shí)驗(yàn)條件下,與以0D TNP/Ti為基礎(chǔ)的降解體系相比,以1DTNT/Ti為基礎(chǔ)的降解體系具有相對(duì)更好的光催化活性和污染底物去除效率;在不同污染底物初始濃
6、度下,羅丹明B降解效率高出25-40%。以1D TNT/Ti為基礎(chǔ)的降解體系具有相對(duì)較大的環(huán)境應(yīng)用潛能,這主要是由1D TNT/Ti功能性光催化劑優(yōu)良的UV光子利用效率、較高的光生載流子的量子效率以及光生電子空穴對(duì)優(yōu)良的分離、轉(zhuǎn)移和利用效率共同所致;
⑤耦合光電催化消解體系具有良好的COD分析檢測(cè)快速性、精確性、重現(xiàn)性和可靠性,在5-110min的檢測(cè)周期內(nèi)所獲得的檢測(cè)范圍達(dá)到11500mg L-1,在30天檢測(cè)時(shí)長(zhǎng)內(nèi)具有
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