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文檔簡介
1、本文研究了在疏水催化劑和O2存在下,甲基丙烯醛(MAL)和甲醇通過一步氧化酯化法合成甲基丙烯酸甲酯(MMA)。對催化劑的催化性能與疏水性能展開了較為系統(tǒng)、全面的研究,研究催化反應動力學并對催化反應機理進行了分析預測。
首先探索了負載在不同載體(苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)、Al2O3、SiO2)上的Pd催化劑的催化性能,結果表明隨著疏水度的增加,催化活性增強。此外,用二甲基二氯硅烷對親水性載體(Al2O3、SiO2)表面
2、進行疏水化處理,進一步證實了催化劑疏水程度對反應活性的影響。
針對SDB負載的Pd催化劑,首先確定了最佳Pd負載量。對工藝進行優(yōu)化,固定溶液pH和O2流量,考察反應溫度、反應時間、催化劑用量、原料配比對反應的影響,得到較佳的反應條件,并對催化劑進行穩(wěn)定性考察。應用TG-DTG、FTIR、ESEM、TEM、XRD、XPS等方法對催化劑進行表征。
論文進一步考察了Pb、Bi等助劑對Pd3/SDB的催化性能的影響。發(fā)現(xiàn)Pb
3、和Bi的添加可有效地提高催化性能。在50℃、甲醇/MAL(摩爾比)=40/1,催化劑用量=3wt%,反應5h,通過調變Pb(Bi)與Pd的相對含量,確定最佳助劑含量。發(fā)現(xiàn)以Pd3Pb1/SDB為催化劑,MAL轉化率達97.8%,MMA選擇性達90.2%。在Pd3Bi1/SDB催化下,MAL轉化率達93.5%,MMA選擇性達89.8%。在Pd3Pb1Bi1/SDB催化下,MAL的轉化率和MMA的選擇性分別為98.1%和90.6%。
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