氧化鋁納米薄膜的制備及其Cr(VI)吸附性能.pdf

1、由于Cr(Ⅵ)對生物體有極強的毒性和致癌性，其污染問題已成為嚴(yán)重的環(huán)境問題。鋁基吸附材料包括不同晶型的Al2O3、Al(OH)3和AlOOH等，由于其獨特的物理化學(xué)性質(zhì)和良好的機械性能而在Cr(Ⅵ)的吸附研究中受到了廣泛的關(guān)注。然而鋁基粉體吸附材料在實際使用過程中會發(fā)生團聚現(xiàn)象降低吸附性能，并且吸附污染物后的粉體從水體中分離需要復(fù)雜的分離過程和昂貴的回收設(shè)備，而水體中殘存的粉體還會導(dǎo)致二次污染，這些不足嚴(yán)重制約了鋁基吸附材料的推廣和應(yīng)用

2、。為了拓展氧化鋁納米材料在重金屬離子吸附領(lǐng)域的應(yīng)用，本文采用溫和的溶膠-凝膠方法制備出了對水體中Cr(Ⅵ)具有較好吸附性能的氧化鋁薄膜。主要研究結(jié)果如下：
　　(1)以Al(NO3)3·9H2O為鋁源、冰醋酸(HAc)為解膠劑制備了一種薄水鋁石/PVA復(fù)合薄膜(BPCM)。采用XRD、TGA-DSC、FT-IR和XPS等表征測試手段對比研究了BPCM、不添加PVA的薄水鋁石粉體(BP)和商業(yè)薄水鋁石粉體(CBP)的物理化學(xué)性質(zhì)。靜

3、態(tài)吸附實驗的結(jié)果表明，與BP和CBP相比，所制備的BPCM具有更好的Cr(Ⅵ)吸附性能，而且擬二級動力學(xué)模型和Langmuir模型能更好的擬合吸附數(shù)據(jù)，其中Langmuir等溫模型擬合的最大吸附量為36.45mg/g。共存陰離子的干擾實驗表明，SO42-和HPO42-兩種共存陰離子比Cl-，F(xiàn)-，C2O42-和HCO3-對Cr(Ⅵ)在BPCM上的吸附影響更大。吸附機理分析結(jié)果表明，Cr(Ⅵ)在BPCM材料上的吸附除了靜電吸引外還包括Cr

4、(Ⅵ)與BPCM表面的官能團發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)以及Cr(Ⅵ)被進一步還原成Cr(Ⅲ)的氧化還原過程。
　　(2)通過接枝和浸漬改性過程引入氨基基團制備改性氧化鋁薄膜。XRD、SEM、N2吸附-脫附、元素分析、FT-IR和Zeta電位分析的結(jié)果表明，所制備的γ-Al2O3薄膜具有較大的比表面積，而且薄膜表面完整、沒有針孔和微裂紋的產(chǎn)生，含氨基的硅烷偶聯(lián)劑以Al-O-Si共價鍵形式接枝在氧化鋁薄膜的表面。添加的氨基改性劑的種類和添加量直接影

5、響接枝改性后氧化鋁薄膜的織構(gòu)性質(zhì)和表面酸堿性質(zhì)，隨著同一種氨基改性劑添加量的增大，樣品的比表面積、孔容、孔徑隨之減小，N元素含量則隨之增加。
　　(3)對Cr(Ⅵ)在氨基接枝改性的氧化鋁薄膜上的吸附行為用吸附等溫線和吸附動力學(xué)模型進行了擬合。其中，用0.5g N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷接枝改性的氧化鋁薄膜(F-γ-Al2O3-TS-0.5)對Cr(Ⅵ)的吸附效果最好。F-γ-Al2O3-TS-0.5樣品Cr(Ⅵ)吸附數(shù)據(jù)的

6、Langmuir吸附等溫模型擬合的結(jié)果表明，在pH為3時其吸附量由改性前的20.94mg/g提高到了64.6mg/g，這一結(jié)果高于大多數(shù)文獻報道的氧化鋁基吸附材料的Cr(Ⅵ)吸附量。F-Al2O3-TS-0.5用200ml、0.005mol/L的NaOH溶液再生后表現(xiàn)出了良好循環(huán)吸附效果，而且在50mg/L Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)四種重金屬離子共存下，在pH=3時F-γ-Al2O3-TS-0.5樣品對100ml、