熱解鈷酞菁催化劑的制備及其降解染料的研究.pdf

1、近年來(lái)，工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展使得水污染問(wèn)題變得尤為越嚴(yán)重。我國(guó)作為紡織大國(guó)，每天的印染廢水排放量達(dá)到數(shù)百萬(wàn)噸，如何高效治理這些大量的高色度、高 COD的有機(jī)染料成為迫切需要解決的難題。相對(duì)于傳統(tǒng)的物理法（吸附法、膜分離法等）和生物法，近幾年來(lái)不斷發(fā)展的化學(xué)法處理印染廢水因其徹底性、強(qiáng)氧化性而受到越來(lái)越多的關(guān)注。其中，高級(jí)氧化法通過(guò)產(chǎn)生強(qiáng)氧化性活性種，對(duì)底物進(jìn)行高效地降解、甚至礦化的特點(diǎn)而成為研究的熱點(diǎn)。然而，實(shí)際印染廢水中往往存在比

2、染料濃度高成百上千倍的染料助劑，如表面活性劑、金屬鹽類、溶脹劑等，在這種大量有機(jī)/無(wú)機(jī)化合物存在的復(fù)雜環(huán)境下催化氧化低濃度的染料分子成為處理實(shí)際印染廢水的一大難題。因此，設(shè)計(jì)一種具有高效選擇性催化氧化目標(biāo)污染物的催化劑具有極其重要的意義。
　　本論文采用在空氣條件下對(duì)四氨基鈷酞菁（CoTAPc）進(jìn)行煅燒處理制備熱解鈷酞菁催化劑，通過(guò)表征測(cè)試發(fā)現(xiàn)催化劑的組成為有機(jī)無(wú)機(jī)復(fù)合非均相催化劑。選擇410℃煅燒下的CoTAPc（CoTAPc-

3、410）作為催化劑，以酸性紅G（AR1）作為目標(biāo)污染物，H2O2為氧化劑來(lái)進(jìn)行催化降解實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明CoTAPc-410對(duì)AR1具有強(qiáng)催化氧化能力，且在堿性條件下具有較好的催化活性；CoTAPc-410/H2O2體系降解AR1的活化能較低(Ea=22.67 kJ/mol)，受溫度的影響較?。籆oTAPc-410具有較好的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性；與Fenton體系相比，CoTAPc-410/H2O2體系在高濃度的NaCl、聚乙二醇和尿素存

4、在條件下對(duì)AR1的催化氧化具有選擇性；CoTAPc-410/H2O2體系對(duì)其它不同染料也具有高效催化降解能力；異丙醇對(duì)CoTAPc-410/H2O2體系降解AR1具有促進(jìn)作用，結(jié)合電子順磁共振(EPR)結(jié)果推測(cè)其可能的催化氧化機(jī)理為生成高價(jià)鈷(Co(IV)=O)活性種的催化氧化機(jī)理。最后，通過(guò)高效液相質(zhì)譜聯(lián)用儀和氣相質(zhì)譜聯(lián)用儀對(duì)AR1降解產(chǎn)物進(jìn)行分析得出了AR1的降解歷程。
　　為了進(jìn)一步提高催化活性，我們利用硅膠（SG）作為載體