一維磁性納米催化劑的制備及其有機(jī)染料降解性能研究.pdf

1、有機(jī)染料作為常規(guī)化學(xué)添加劑廣泛應(yīng)用于皮革、紡織、顏料和印刷等各個(gè)工業(yè)領(lǐng)域，并隨工廠廢水大量排放入自然環(huán)境中，大部分有機(jī)染料是直接或間接性致癌性物質(zhì)，若不能及時(shí)有效地加以處理，將會(huì)給生態(tài)系統(tǒng)和人類健康帶來(lái)嚴(yán)重危害。因此，如何更好地處理有機(jī)染料污染是當(dāng)今社會(huì)急需解決的問(wèn)題。本論文選題研究制備新型一維磁性納米催化劑，探究其有機(jī)染料催化降解性能。具體開(kāi)展了以下工作：
　　(1)以α-Fe2O3納米棒為模板材料，采用St(o)ber法在α-

2、Fe2O3納米棒表面包覆SiO2層，制備出棒狀形貌的α-Fe2O3@SiO2核殼型復(fù)合納米結(jié)構(gòu)，并通過(guò)在不同溫度下在氫氣氛圍中退火，選擇性的制備出Fe3O4@SiO2和Fe@SiO2兩種磁性核殼型復(fù)合納米棒。
　　(2)以AgNO3為前驅(qū)體，抗壞血酸為還原劑，F(xiàn)e3O4@SiO2復(fù)合納米棒為磁性載體，在室溫條件下制備了Fe3O4@SiO2@Ag磁性納米復(fù)合結(jié)構(gòu)，系統(tǒng)研究了前驅(qū)體用量對(duì)Ag顆粒尺寸、形貌和分散性的影響。結(jié)果表明隨著A

3、g前驅(qū)體用量的增加，磁性載體表面的Ag納米顆粒有增大趨勢(shì)。在分別加入0.03，0.05和0.1 mmol Ag前驅(qū)體后，所得到的Ag顆粒平均粒徑分別為7.63，13.5和41.2 nm。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，與單獨(dú)制備的Ag納米顆粒相比，磁性載體的引入可以明顯改善Ag納米顆粒的分散性與結(jié)晶度。催化反應(yīng)顯示所制備的Ag-MNRs納米復(fù)合結(jié)構(gòu)具有良好的有機(jī)染料催化活性，且降解速率隨著催化材料用量的增加明顯加快。磁性測(cè)量顯示所制備的Ag-MNRs納米復(fù)合

4、結(jié)構(gòu)具有良好的室溫鐵磁性，可以方便的通過(guò)磁鐵回收再利用，循環(huán)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)經(jīng)過(guò)5次催化反應(yīng)后，產(chǎn)物對(duì)有機(jī)染料的催化降解率仍然高達(dá)80％。
　　(3)以AgNO3、Ni(NO3)2為前驅(qū)體，硼烷氨為還原劑，F(xiàn)e3O4@SiO2復(fù)合納米棒為磁性載體，在室溫條件下制備了Fe3O4@SiO2@Ag@Ni“海參狀”納米復(fù)合結(jié)構(gòu)，并利用各種測(cè)試手段對(duì)產(chǎn)物的物相、組分、形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行了測(cè)量表征。測(cè)量結(jié)果顯示，Ag納米顆粒均勻分散在Fe3O4@SiO2復(fù)

5、合納米棒上，片狀Ni納米顆粒包覆在Ag顆粒外側(cè)，從而在整體上構(gòu)成產(chǎn)物獨(dú)特的“海參狀”形貌。有機(jī)染料催化降解實(shí)驗(yàn)顯示Fe3O4@SiO2@Ag@Ni“海參狀”納米復(fù)合結(jié)構(gòu)具有良好的催化活性，優(yōu)于相似條件下制備的棒狀Fe3O4@SiO2@Ag納米復(fù)合結(jié)構(gòu)，我們認(rèn)為這可能是因?yàn)镕e3O4@SiO2@Ag@Ni“海參狀”納米復(fù)合結(jié)構(gòu)獨(dú)特的形貌使催化材料與有機(jī)染料之間有更充分的接觸空間，有利于催化反應(yīng)的進(jìn)行，Ag@Ni核殼型結(jié)構(gòu)使Ag、Ni納米顆

6、粒界面間的電子能帶結(jié)構(gòu)因配位和應(yīng)力作用發(fā)生改變，有利于改善材料的電子轉(zhuǎn)運(yùn)能力，從而提高催化活性。磁性測(cè)量顯示所制備的Fe3O4@SiO2@Ag@Ni“海參狀”納米復(fù)合結(jié)構(gòu)具有優(yōu)秀的磁響應(yīng)能力，具備良好的回收再利用性能，在經(jīng)過(guò)6次循環(huán)反應(yīng)后，產(chǎn)物對(duì)有機(jī)染料仍有81.5％催化降解率。
　　(4)以Cu(NO3)2為前驅(qū)體，抗壞血酸為還原劑，F(xiàn)e@SiO2復(fù)合納米棒為磁性載體，在80℃條件下制備了Fe@SiO2@Cu棒狀納米復(fù)合結(jié)構(gòu)，并

7、利用各種測(cè)試手段對(duì)產(chǎn)物的物相、組分、形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示高分散性、結(jié)晶良好的Cu納米顆粒成功負(fù)載于Fe@SiO2磁性載體之上。我們通過(guò)對(duì)比試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)當(dāng)加入的Cu前驅(qū)體分別為0.01 mmol和0.03 mmol時(shí)，所得到的Cu顆粒尺寸分別為10nm和33 rnm.催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)顯示，所制備的兩種Fe@SiO2@Cu棒狀納米復(fù)合結(jié)構(gòu)均具有良好的染料催化活性，對(duì)活性紅的催化降解速率常數(shù)分別為0.316 m-1和0.20 m-1。磁性測(cè)