納米金催化劑的制備及其加氫性能研究.pdf

1、近年來，納米金催化劑因其獨特的催化性能受到諸多科學(xué)研究領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。納米金催化劑的催化性能與其制備方法、粒徑大小、載體性質(zhì)等因素有很大關(guān)系。本論文探討了制備納米金催化劑的新方法，并研究了納米金催化劑在加氫反應(yīng)中的催化性能，得到如下結(jié)論:
　　(1)利用水油兩相法制備出十二胺保護的金納米粒子，通過調(diào)變還原溫度、十二胺與金前體的摩爾比、還原劑類型，實現(xiàn)了金納米粒子的可控制備。通過TEM和UV-vis光譜表征發(fā)現(xiàn)，還原溫度越高，十二胺

2、與金前體的摩爾比越小，越有利于小粒徑的金納米粒子的形成。另外，采用苯甲醛與水合肼反應(yīng)生成的中間物種作為還原劑與十二胺與甲醛反應(yīng)生成的中間物種作為還原劑相比，前者制備的金納米粒子粒徑更小。利用PVP可將制得的油相中十二胺保護的金納米粒子轉(zhuǎn)移到水相，但在轉(zhuǎn)移的過程中金納米粒子的粒徑發(fā)生了長大。制備得到的十二胺保護的金納米粒子在催化對硝基苯酚加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化活性，采用兩相的反應(yīng)體系可實現(xiàn)金納米粒子的循環(huán)再利用。
　　(2)通過

3、水熱的方法將三羥甲基氨基甲烷(THAM)引入羥基磷灰石(HAP)、TiO2、γ-Al2O3載體的表面上，可原位還原制得不同載體擔(dān)載的納米金催化劑。其中Au/HAP催化劑在芳香硝基化合物加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出很好的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。通過XRD、XPS和TEM表征結(jié)果表明:納米金主要以金屬態(tài)形式高度分散在HAP載體上，平均粒徑為3.1nm。將原位還原的方法拓展到其他貴金屬催化劑的制備。制備了Pd/TiO2催化劑，并將其用于對氯硝基苯加氫反

4、應(yīng)中，表現(xiàn)出比浸漬法制備的Pd/TiO2更好的催化活性和選擇性。XPS表征結(jié)果表明，原位還原法制得的Pd/TiO2催化劑中存在更強的金屬與載體相互作用。所制得的Pd/TiO2催化劑在其他硝基苯類化合物加氫反應(yīng)中同樣表現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性。
　　(3)通過尿素均相沉積沉淀法制備了一系列不同Ca/P的Au/HAP催化劑，通過XRD、XPS和TEM表征結(jié)果表明:納米金主要以金屬態(tài)形式高度分散在HAP上。通過改變HAP中的Ca/P可實現(xiàn)載體