高水熱穩(wěn)定性催化材料的制備及催化活性評(píng)價(jià)的研究.pdf

1、化石資源的逐漸枯竭及其開(kāi)發(fā)和使用對(duì)環(huán)境的嚴(yán)重破壞性導(dǎo)致尋求可再生能源成為全球的一大主題，生物能源的概念就是在這樣的背景下被提出來(lái)的。由于具有光合作用強(qiáng)和生長(zhǎng)周期短等優(yōu)勢(shì)，以微藻生物質(zhì)為原料制備生物燃油成為目前關(guān)注的重點(diǎn)方向。而由于微藻一般含水量較大，水熱液化是微藻制備液體燃料油最有前景的方法。當(dāng)然開(kāi)發(fā)此過(guò)程的催化劑成為工作重點(diǎn)，但是由于高溫下水對(duì)催化劑的破壞作用明顯，因此催化劑開(kāi)發(fā)過(guò)程中除了考慮催化性能，還需要重點(diǎn)考慮水熱穩(wěn)定性。同時(shí)，

2、介孔材料在孔徑等方面的優(yōu)勢(shì)，給了研究者們將其應(yīng)用于催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化的想象空間，但現(xiàn)有介孔材料水熱穩(wěn)定性不足卻制約了其應(yīng)用。
　　在這樣的背景下，本課題旨在開(kāi)發(fā)出新的具有高水熱穩(wěn)定性的介孔材料作為催化劑或催化劑載體應(yīng)用于高溫高壓水相中高效催化微藻水熱液化。課題選取介孔材料中水熱穩(wěn)定性相對(duì)較好的 SBA-15作為介孔材料的研究對(duì)象，分別采用金屬雜原子摻雜，表面硅烷基化嫁接改性，金屬摻雜、表面硅烷基化嫁接共同改性三種不同方法對(duì) SBA-1

3、5進(jìn)行改良，再通過(guò)將改性SBA-15在高溫下（513 K以上）水熱處理和實(shí)際應(yīng)用于催化杜氏鹽藻水熱液化來(lái)評(píng)價(jià)所得介孔材料的水熱穩(wěn)定性及催化活性。研究結(jié)果表明，選取適當(dāng)?shù)慕饘匐s原子摻雜和合適的硅烷基化試劑嫁接都能顯著提升介孔材料的水熱穩(wěn)定性，硅烷基化改性SBA-15在促進(jìn)糖類(lèi)轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛及其衍生物方面催化性能明顯，并且有利于生物油中氮含量的降低。取得的主要研究結(jié)論有：
　?。?）含氫硅烷嫁接到分子篩上后，能夠改善介孔分子篩的

4、水熱穩(wěn)定性，但要獲得水熱穩(wěn)定性顯著提高的改性介孔分子篩，含氫硅烷種類(lèi)的選取很重要；
　?。?）硅烷基化改性SBA-15在促進(jìn)糖類(lèi)轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛及其衍生物方面催化性能明顯，并且有利于生物油中氮含量的降低，提高生物油品質(zhì)；
　?。?）金屬摻雜能夠有效改善介孔分子篩的水熱穩(wěn)定性，但要獲得水熱穩(wěn)定性顯著提高的改性介孔分子篩，金屬種類(lèi)和含量是重要的控制因素；
　?。?）表面羥基的存在是導(dǎo)致介孔材料水熱穩(wěn)定性差的重要因素，減