功能化炭質(zhì)材料的制備及其對(duì)Pb(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的去除研究.pdf

1、炭質(zhì)材料因具有比表面積大、多孔性、熱穩(wěn)定性好、機(jī)械強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)被廣泛用于污染物的去除研究。本文將AC、MWCNTs和PCM三種典型炭質(zhì)材料作為研究對(duì)象，對(duì)其進(jìn)行表面功能化改性，引入功能基團(tuán)-NH2，制備出三種氨基功能化復(fù)合材料，并用于廢水中Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)等重金屬離子的吸附。對(duì)復(fù)合材料的理化性質(zhì)進(jìn)行了表征，考察了反應(yīng)時(shí)間、氨基負(fù)載量、污染物初始濃度、溶液pH和共存物質(zhì)等對(duì)吸附效果的影響。
　　氨基功能化之后的AC@SiO2-

2、NH2、 MWCNTs@SiO2-NH2和PCM@SiO2-NH2三種復(fù)合材料對(duì)Pb(Ⅱ)均具有較好的吸附性能，最大吸附容量分別為135.1、147.1和138.9 mg·g-1;三種氨基功能化炭質(zhì)復(fù)合材料對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附符合Langmuir模型，整個(gè)吸附過程以炭質(zhì)體系表面發(fā)生單分子層吸附為主，且在pH=5時(shí)其吸附效果最佳，水中常見的競(jìng)爭(zhēng)性陽(yáng)離子K+、Na+、Mg2+和有機(jī)物SA、HA對(duì)三種復(fù)合材料去除Pb(Ⅱ)的影響較小。
　

3、　在此基礎(chǔ)上，本文選取活性炭和生物質(zhì)炭為主要研究對(duì)象展開了兩方面研究:(1)將活性炭作為炭質(zhì)材料，采用共沉淀—溶膠凝膠法制備了新型吸附材料AC/Fe3O4@SiO2-NH2，用于水中Pb(Ⅱ)的吸附去除，重點(diǎn)探究mAC/mFe3O4質(zhì)量比、反應(yīng)時(shí)間、溶液pH、溫度、Pb(Ⅱ)初始濃度、共存干擾物質(zhì)等對(duì)復(fù)合材料吸附性能的影響，并通過TEM、SEM、Maping、FTIR、BET、XRD、Zeta電位、XPS等手段對(duì)氨基改性磁性活性炭的理化

4、性質(zhì)進(jìn)行表征分析，探究其對(duì)Pb(Ⅱ)的吸附機(jī)理;(2)以病死豬熱解炭化物為原料，引入螯合性能較好的官能團(tuán)-NH2來吸附去除廢水中微量絡(luò)合態(tài)Cu(Ⅱ)，采用SEM、EDX、Maping、FTIR、TGA、XPS等技術(shù)對(duì)氨基功能化豬熱解炭化物進(jìn)行表征，考察材料投加量、反應(yīng)初始濃度、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、競(jìng)爭(zhēng)性離子等因素對(duì)材料去除效果的影響，研究其去除機(jī)制，為炭化物進(jìn)一步資源化利用提供理論基礎(chǔ)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:
　　當(dāng)mAC∶ mFe3O4

5、=1∶0.25時(shí)AC/Fe3O4@SiO2-NH2的比表面積為48.9 m2·g-1，對(duì)Pb(Ⅱ)的去除效果最佳，在20 h可達(dá)吸附平衡，在pH≈5.2環(huán)境下吸附效果最佳，最大吸附容量可達(dá)104.2 mg·g-1，Langmuir模型能較好地描述Pb(Ⅱ)在AC/Fe3O4@SiO2-NH2上的吸附行為，AC/Fe3O4@SiO2-NH2對(duì)不同初始濃度重金屬離子的吸附效果為Pb(Ⅱ)＞Ni(Ⅱ)＞Cu(Ⅱ)＞Cd(Ⅱ)。熱力學(xué)研究表明隨

6、著溫度從293上升至333 K，△G0從-1.6下降至-3.1 kJ·mol-1，吸附過程為自發(fā)吸熱反應(yīng)。FTIR和XPS分析表明AC/Fe3O4@SiO2-NH2與Pb(Ⅱ)之間的吸附機(jī)理主要是由于氨基的存在。
　　與PCM相比，PCM@SiO2-NH2對(duì)水體中微量Cu(Ⅱ)-Cit和Cu(Ⅱ)-NH3展現(xiàn)了更好的去除能力，克服了一般吸附劑對(duì)絡(luò)合態(tài)重金屬離子很難吸附的缺點(diǎn)。吸附材料具有較大的比表面積（62.2 m2·g-1），對(duì)