2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、過氧化氫是一種重要的精細化工品,其工業(yè)化制備工藝主要有固定床和流化床工藝,當前國際上以流化床工藝為主,而我國因受關(guān)鍵技術(shù)的制約則仍停留在固定床工藝。流化床工藝因催化劑加入量少、傳質(zhì)性能優(yōu)異以及反應(yīng)物轉(zhuǎn)化效率高等優(yōu)勢,將是蒽醌法制過氧化氫工藝的主流發(fā)展方向。在流化床工藝中,微球形催化劑(催化劑載體)的顆粒尺寸大小和尺寸分布是該工藝正常運轉(zhuǎn)的關(guān)鍵要素之一,目前我國尚缺少相關(guān)關(guān)鍵制備技術(shù)。因此,開展微球形氧化鋁載體的可控制備技術(shù)研究,不僅為構(gòu)

2、建我國自主知識產(chǎn)權(quán)的過氧化氫流化床工藝奠定基礎(chǔ),而且為其他重要精細化工產(chǎn)品的流化床催化劑的可控制備提供重要的參考和借鑒。
  目前固定床工藝用球形氧化鋁載體(Φ2.2-3.0mm)多為鋁溶膠與促凝劑作用的油柱成型技術(shù)所制備,產(chǎn)品的球形度高、表面光滑、孔結(jié)構(gòu)優(yōu)異和機械強度高,但因受成型機理的限制不能制備微米級球形氧化鋁載體,而噴霧干燥技術(shù)適宜制備微米級球形顆粒,但是顆粒尺寸分布寬、成球率低、表面粗糙和機械強度低。因此,本論文基于油柱

3、成型技術(shù)和噴霧干燥技術(shù)兩者的優(yōu)缺點,提出一種全新的氧化鋁基微球顆粒制備方法-“噴霧分散-油柱成型法”,即將鋁溶膠和促凝劑的混合物以噴霧形式分散于成型熱油柱中,制備系列微球形氧化鋁載體,并通過在鋁溶膠中摻雜硅溶膠的方法制備系列微球形SiO2-Al2O3復合氧化物載體。采用系列現(xiàn)代分析表征手段對所制備的氧化鋁基微球形載體材料的晶體結(jié)構(gòu)、形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)以及其載鈀催化劑對目標反應(yīng)的催化性能等要素進行詳細考察,主要開展了以下兩個方面的研究

4、工作。
  (1)以鋁溶膠為原料,采用噴霧分散-油柱成型法制備了系列不同尺寸的微球形氧化鋁載體,并詳細探討了焙燒溫度對載體晶體結(jié)構(gòu)、孔結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明,載體的粒徑分布主要集中在45~450μm范圍,具有球形度高、表面光滑以及抗磨損性能高的優(yōu)點。隨焙燒溫度從600℃升高至1200℃,微球形氧化鋁晶型從γ型轉(zhuǎn)變?yōu)棣男妥罱K轉(zhuǎn)變?yōu)棣列?,其比表面積和孔容逐漸減小,孔徑逐漸增大,酸中心強度基本不變,酸中心數(shù)量則明顯減少。

5、此外,以微球形δ-Al2O3為載體,采用浸漬法制備微球形Pd/Al2O3催化劑,系統(tǒng)考察了載體尺寸對Pd/Al2O3催化劑中活性組分分散度及其在流化床模型裝置中蒽醌加氫性能的影響。結(jié)果表明,在所制備的微球形催化劑尺寸范圍內(nèi),45~75μm尺寸范圍的催化劑的活性組分分散度為21.5%,表現(xiàn)出較高的蒽醌加氫氫化效率和選擇性,其氫化效率可達11.5g·L-1,選擇性大于97.5%。
  (2)通過在鋁溶膠中添加硅溶膠,采用噴霧分散-油柱

6、成型法制備了系列不同SiO2含量摻雜改性微球形氧化鋁載體,詳細研究了SiO2含量及焙燒溫度對SiO2-Al2O3復合氧化物的晶體結(jié)構(gòu)、孔結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)等的影響規(guī)律。結(jié)果表明,SiO2的引入提高了微球形氧化鋁的熱穩(wěn)定性能,隨SiO2含量增加,微球形SiO2-Al2O3的比表面積和孔容均逐漸增加,孔徑逐漸減小,酸中心強度變化不明顯,酸中心數(shù)量顯著增加。此外,以960℃焙燒的微球形SiO2-Al2O3為載體制備載Pd催化劑,重點考察了SiO2

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