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1、電解水制氫是一種綠色、高效、可持續(xù)和具有廣泛應(yīng)用前景的制氫技術(shù),但是昂貴、稀有的電極催化材料嚴(yán)重制約了其發(fā)展。相較于傳統(tǒng)的 Pt族析氫催化劑,過渡金屬硫?qū)倩u因其儲(chǔ)量豐富、價(jià)廉、易于制備和良好的電催化活性等特點(diǎn),越來越成為電催化析氫領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。研究表明,過渡金屬硫?qū)倩u的邊緣結(jié)構(gòu)和缺陷位點(diǎn)往往具有較低的氫原子Gibbs吸附自由能,進(jìn)而具有較高的催化析氫活性。因此,如何制備和調(diào)控具有高催化活性位點(diǎn)的電極材料是提高其析氫活性的關(guān)鍵?;?/p>
2、碳纖維優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和高電子傳輸能力,本文利用靜電紡絲技術(shù)制備聚丙烯腈超細(xì)纖維,然后通過碳化處理得到超細(xì)碳纖維,結(jié)合原位還原法與化學(xué)氣相沉積法(CVD)在超細(xì)碳纖維表面生長(zhǎng)不同維度、尺寸、結(jié)構(gòu)和形貌的WS2、WSe2和W(SxS1-x)2納米結(jié)構(gòu),得到一系列硫?qū)倩u/超細(xì)碳纖維雜化材料,研究和探索雜化材料的微觀結(jié)構(gòu)與析氫催化活性之間的關(guān)系。
過渡金屬硫?qū)倩锏幕钚渣c(diǎn)主要集中在納米結(jié)構(gòu)的邊緣,因此如何構(gòu)筑盡可能多的邊緣至關(guān)重要
3、。以含四硫代鎢酸銨((NH4)2WS4)的聚丙烯腈(PAN)納米纖維作為前軀體材料,采用高溫煅燒與硫蒸汽誘導(dǎo)生長(zhǎng)等方法,在超細(xì)碳纖維(CNFs)表面原位合成 WS2納米片及 WS2納米花瓣結(jié)構(gòu)。研究表明硫蒸汽對(duì)WS2納米片的成核生長(zhǎng)起到了關(guān)鍵作用,而且CNFs可以調(diào)控WS2納米花生長(zhǎng)結(jié)構(gòu),賦予其大量暴露的活性邊緣點(diǎn)。此外,隨著硫蒸汽用量增加,WS2納米片更趨向于沿著超細(xì)碳纖維軸包覆生長(zhǎng)。析氫結(jié)果表明,CNFs負(fù)載的WS2納米花雜化材料具
4、有良好的析氫性能。
為進(jìn)一步增加邊緣活性點(diǎn),結(jié)合晶體生長(zhǎng)中反應(yīng)物驅(qū)動(dòng)力對(duì)形貌的調(diào)控,以含偏鎢酸胺((NH4)6H2W12O40·nH2O)的PAN纖維作為前軀體材料,利用 CVD法在CNFs表面合成WSe2析氫催化材料。通過調(diào)控還原劑Se蒸汽在CVD爐腔內(nèi)的擴(kuò)散分布濃度,可以實(shí)現(xiàn)不同形貌的WSe2納米結(jié)構(gòu)的可控合成,其中包括WSe2多支狀結(jié)構(gòu)及平面二維結(jié)構(gòu)。由于多支狀結(jié)構(gòu)具有更高的邊緣活性點(diǎn),因此其具有更低的析氫過電位(–15
5、0 mV)、Tafel斜率(80 mV dec–1)以及較大的電流密度(31.2 mA cm–2@–300 mV vs RHE),顯示出優(yōu)異的電催化析氫活性。
利用摻雜的方法可以在過渡金屬硫?qū)倩镏行纬筛嗳毕蔹c(diǎn),賦予其更多的析氫活性點(diǎn)。本研究利用 S元素取代 WSe2中的 Se元素,制備多組分W(SexS1-x)2/CNFs雜化材料。通過調(diào)節(jié)(NH4)6H2W12O40在PAN超細(xì)纖維中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)來調(diào)控WSe2在CNFs中的
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