硅膠雜化材料的制備及其吸附性能研究.pdf

1、本文選用對(duì)金屬離子有選擇絡(luò)合作用的，常用作汞離子掩蔽劑的硫脲（TU）作為有機(jī)修飾物，無(wú)機(jī)硅膠（SiO2）為載體，通過(guò)硅烷偶聯(lián)劑固定法，將有機(jī)硫脲固載于無(wú)機(jī)硅膠表面，合成了無(wú)機(jī)硅膠雜化材料硫脲基硅膠（TU/SiO2）。首先利用氯丙基偶聯(lián)劑對(duì)無(wú)機(jī)硅膠表面進(jìn)行偶聯(lián)反應(yīng)，生成氯丙基硅膠（CP-SiO2），然后硫脲與氯丙基硅膠發(fā)生氯取代反應(yīng)生成硫脲基硅膠?？疾炝撕铣蓷l件對(duì)硫脲基硅膠制備反應(yīng)的影響，最終確定合成條件為：以表面氯基含量為1.68mmo

2、l/g的 CP-SiO2為基準(zhǔn)，mCP-SiO2/g=5，mTU/g=2，mKI/g=0.6，VCH3CH2OH/mL=50，溫度為348K，反應(yīng)時(shí)間為24h。最終合成的產(chǎn)物硫脲基硅膠對(duì)汞離子有優(yōu)良的吸附容量及吸附選擇性。
　　采用靜態(tài)法研究 TU/SiO2材料對(duì) Hg2+的靜態(tài)吸附性能?？疾炝烁黛o態(tài)吸附條件對(duì)吸附性能的影響，隨著溶液的pH值增大，溫度的升高及金屬離子濃度的增大，TU/SiO2材料對(duì)Hg2+的吸附容量增大。用吸附模

3、型對(duì)等溫吸附過(guò)程進(jìn)行擬合，結(jié)果表明TU/SiO2材料對(duì)Hg2+的吸附平衡符合Langmuir模型，即吸附過(guò)程為單分子層吸附過(guò)程；由Freundlich等溫方程線(xiàn)性擬合得出的1/n介于0.1-0.5，表明TU/SiO2材料吸附Hg2+的是比較容易進(jìn)行的。熱力學(xué)數(shù)據(jù)ΔH0>0，ΔS0>0，ΔG0＜0，說(shuō)明該吸附過(guò)程是一個(gè)自發(fā)進(jìn)行的吸熱、固液界面趨于無(wú)序的過(guò)程，而|ΔH0|＜|TΔS0|，表明該吸附過(guò)程主要由熵變控制。對(duì)靜態(tài)吸附過(guò)程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)

4、模型擬合，結(jié)果表明可以用準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型描述TU/SiO2對(duì)Hg2+的吸附過(guò)程。
　　采用動(dòng)態(tài)法研究 TU/SiO2材料對(duì) Hg2+的動(dòng)態(tài)吸附性能。對(duì)單組分動(dòng)態(tài)吸附的研究結(jié)果表明，增大進(jìn)液流量、Hg2+的濃度，都會(huì)減少穿透時(shí)間及耗竭時(shí)間，而降低進(jìn)液流量、增大金屬離子濃度有利于提高材料的飽和吸附容量。對(duì)汞鋅雙組分的研究結(jié)果表明，TU/SiO2材料對(duì)Hg2+有明顯吸附選擇性，Hg2+、Zn2+在吸附材料表面會(huì)同時(shí)發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)吸附和置換吸附